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第一作者：陳志鵬教授

通訊作者：劉明凱教授、曾杰教授

通訊單位： 安徽工業(yè)大學(xué) 

論文DOI：10.1021/jacs.5c01863

溫和條件下電催化硝酸鹽還原合成氨對(duì)促進(jìn)人工氮循環(huán)具有重要意義，正受到越來(lái)越多的關(guān)注。盡管電催化硝酸鹽還原合成反應(yīng)的研究已取得一定進(jìn)展，但是合成氨的活性電流密度普遍低于1 A cm^-2，氨產(chǎn)率普遍低于100 mg cm^-2 h^-1。針對(duì)上述研究現(xiàn)狀，本研究中設(shè)計(jì)了一種Cu₁/ZnO單原子合金氧化物（SAAO）催化劑。該催化劑體系中，原子級(jí)分散的Cu位點(diǎn)增強(qiáng)了對(duì)吸附態(tài)硝酸根（*NO₃）的吸附能力，并且Cu位點(diǎn)協(xié)同ZnO載體中Zn位點(diǎn)促進(jìn)了水解離生成活性氫（*H）并且抑制了*H脫附生成H₂析出，從而為*NO₃的加氫過(guò)程提供了充足的質(zhì)子源，降低了反應(yīng)速控步（*NO加氫生成*NHO）的能壘，最終實(shí)現(xiàn)了安培級(jí)電流密度（2.23 A cm^-2）、高選擇性（96.1%）、高產(chǎn)率（184.7 mg h^-1 cm^-2）電合成氨。

氨（NH?）是一種重要的化工原料和潛在的氫能載體，其綠色合成技術(shù)對(duì)實(shí)現(xiàn)碳中和目標(biāo)具有戰(zhàn)略意義。目前，氨的工業(yè)生產(chǎn)主要依賴高能耗、高碳排放的Haber-Bosch工藝。在常溫常壓條件下，利用可再生電力驅(qū)動(dòng)硝酸鹽電催化還原合成氨技術(shù)（NO₃RR），既能實(shí)現(xiàn)氨的綠色合成，又能緩解硝酸鹽對(duì)水體造成的污染，有望成為一種綠色、可持續(xù)的合成氨替代方案。然而，NO₃RR涉及復(fù)雜的多電子轉(zhuǎn)移和中間體的加氫和脫氧反應(yīng)過(guò)程，其催化性能依賴于催化劑對(duì)硝酸根（NO₃^-）的吸附和質(zhì)子化過(guò)程的調(diào)控。硝酸根質(zhì)子化過(guò)程中的活性氫（*H）來(lái)源于催化劑對(duì)電解液中水的分解。因此，合理地設(shè)計(jì)催化劑結(jié)構(gòu)，優(yōu)化催化劑對(duì)硝酸根和活性氫的吸附，成為提高NO₃RR活性的關(guān)鍵。

（1）原位紅外光譜證實(shí)了*NO→*NHO合成氨反應(yīng)路徑。反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和DFT研究揭示了原子級(jí)分散的Cu位點(diǎn)和ZnO載體在調(diào)控*NO₃和活性氫*H中間體吸附方面的協(xié)同作用。

（2）Cu₁/ZnO催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的NO₃RR性能，在H型電解池中，電催化硝酸鹽還原合成氨的法拉第效率達(dá)到了96.8%，并且可以在-0.4~-1.0 V的寬電位區(qū)間內(nèi)保持85%以上的合成氨法拉第效率。在流動(dòng)電解池中，合成氨的活性電流密度達(dá)到了2.23 A cm^-2，產(chǎn)率達(dá)到了184.7 mg h^-1 cm^-2，優(yōu)于大部分過(guò)渡金屬催化劑。

（3）Cu₁/ZnO催化劑具有良好的可充電Zn-NO₃^-電池應(yīng)用潛力。以Cu₁/ZnO催化劑為陰極組裝的Zn-NO₃^-電池可以穩(wěn)定的輸出1.51 V的電壓和5.5 mW cm^-2的峰值功率密度。

圖1：Cu₁/ZnO催化劑合成過(guò)程示意圖及形貌結(jié)構(gòu)表征

通過(guò)簡(jiǎn)單的共沉淀和高溫?zé)峤鈨刹椒ㄖ苽淞薈u₁/ZnO單原子合金氧化物催化劑。球差矯正掃描透射電鏡、XAFS、EELS等表征結(jié)果證明了Cu原子以單原子分散形式分布在ZnO的晶格之中。

圖2：NO₃RR活性及催化穩(wěn)定性

活性評(píng)價(jià)結(jié)果表明，Cu₁/ZnO催化劑具有優(yōu)異的NO₃RR活性和穩(wěn)定性。通過(guò)優(yōu)化反應(yīng)條件和反應(yīng)器結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)了>95%的合成氨法拉第效率、2.23 A cm^-2的合成氨活性電流密度以及184.7 mg h^-1 cm^-2的氨產(chǎn)率。相較于未引入Cu單原子的ZnO催化劑，合成氨的產(chǎn)率提升了2.7倍。Cu₁/ZnO在連續(xù)15 h電解過(guò)程中和10次循環(huán)實(shí)驗(yàn)中均可以保持活性的穩(wěn)定。

圖3：可充電Zn-NO₃^-電池性能

以Cu₁/ZnO催化劑為陰極組裝的可充電Zn-NO₃^-電池具有優(yōu)異的性能，可以穩(wěn)定的輸出1.51 V開(kāi)路電壓和高達(dá)5.5 mW cm^-2的峰值功率密度。

圖4：原位紅外光譜和DFT計(jì)算分析

原位紅外光譜揭示了Cu₁/ZnO催化劑電催化硝酸鹽還原合成氨的主要反應(yīng)路徑。DFT計(jì)算從反應(yīng)中間體吸附強(qiáng)度調(diào)控角度闡明了單原子分散的Cu位點(diǎn)協(xié)同ZnO載體增強(qiáng)NO₃RR活性的機(jī)理。

本研究通過(guò)簡(jiǎn)單的共沉淀和高溫?zé)峤夤に嚦晒χ苽淞薈u₁/ZnO單原子合金氧化物催化劑。Cu₁/ZnO催化劑在流動(dòng)反應(yīng)器中實(shí)現(xiàn)了高達(dá)2.2 A cm^-2的合成氨活性電流密度和184.7 mg h^-1 cm^-2的合成氨產(chǎn)率。以Cu₁/ZnO催化劑為陰極組裝的可充電Zn-NO₃^-電池實(shí)現(xiàn)了1.51 V輸出電壓和5.5 mW cm^-2的峰值功率密度。結(jié)合原位紅外光譜、吸附動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)、DFT計(jì)算等手段研究了硝酸根中間體吸附和活性氫保留對(duì)NO₃RR活性的影響機(jī)制。本研究揭示了調(diào)控硝酸根及活性氫中間體吸附對(duì)提升NO₃RR性能的重要性，為精準(zhǔn)設(shè)計(jì)高活性的單原子合金氧化物催化劑提供了新見(jiàn)解。

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