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Linkage-engineered donor-acceptor covalent organic frameworks for optimal photosynthesis of hydrogen peroxide from water and air

DOI:10.1038/s41929-023-01102-3

電荷轉(zhuǎn)移和反應(yīng)物傳輸?shù)酱呋稽c是光催化中的關(guān)鍵因素。然而，由于催化體系中固有的權(quán)衡和依賴關(guān)系，同時實現(xiàn)以上兩點具有挑戰(zhàn)性。來自新加坡國立大學(xué)的研究團隊借助連接鍵工程，設(shè)計了一種具有致密供體-受體晶格的微孔共價有機框架。供體-受體柱狀π陣列充當(dāng)電荷供應(yīng)鏈以及氧化還原中心，而修飾有集成氧原子的一維微孔通道則充當(dāng)水和氧到催化位點的即時傳輸通道。這種多孔催化劑能促進(jìn)以水和空氣為原料的H₂O₂光合成，具有高產(chǎn)率、高效率和高周轉(zhuǎn)頻率。該框架在可見光下運行，無需金屬共催化劑和犧牲劑，在間歇式反應(yīng)器中420 nm處的表觀量子效率為17.5%，在流動反應(yīng)器中實現(xiàn)了連續(xù)、穩(wěn)定、清潔的H₂O₂生產(chǎn)。

以水和空氣為原料的H₂O₂光催化生產(chǎn)受限于反應(yīng)物和載流子在催化位點的可及性。研究團隊設(shè)計了一種供體-受體共價有機框架，促進(jìn)了電荷、水和氧的傳輸，在可見光照射下實現(xiàn)了17.5%的量子效率。

A strongly coupled Ru-CrO_x cluster-cluster heterostructure for efficient alkaline hydrogen electrocatalysis

DOI: 10.1038/s41929-024-01126-3

在催化劑中構(gòu)建定義明確的異質(zhì)結(jié)界面，是打破所謂線性關(guān)系的有效策略，能夠加快涉及多種中間體的反應(yīng)。來自浙江大學(xué)的研究團隊設(shè)計了一種由結(jié)晶Ru團簇和無定形CrOx團簇組成的簇-簇異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑，大幅提升了堿性氫電催化性能。強耦合簇-簇異質(zhì)結(jié)界面引發(fā)了獨特的界面互穿效應(yīng)，同時優(yōu)化了反應(yīng)中間體在每個團簇上的吸附行為。該催化劑在堿性介質(zhì)中對氫氧化反應(yīng)（交換電流密度為2.8A?mg^?1_Ru）和析氫反應(yīng)（過電位為100 mV時，質(zhì)量活性為23.0?A?mg^?1_Ru）表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性。由此獲得的氫氧化物交換膜燃料電池在0.65 V下的質(zhì)量活性達(dá)22.4?A?mg^?1_Ru，并且具有出色的耐久性，在500?mA?cm^?2下運行超過105 h無電壓損失。這項研究展示了簇-簇異質(zhì)結(jié)界面在先進(jìn)催化劑開發(fā)中的優(yōu)勢。

Complete biosynthesis of the potent vaccine adjuvant QS-21 

DOI: 10.1038/s41589-023-01538-5

QS-21是一種強效疫苗佐劑，目前僅能從智利皂皮樹中提取。它是帶狀皰疹疫苗、瘧疾疫苗、新冠疫苗等的關(guān)鍵成分。QS-21由糖基化三萜骨架與復(fù)雜的糖基化C18酰基鏈組成。此前，來自約翰·英納斯中心的研究團隊已經(jīng)確定了合成三萜糖苷骨架的起始步驟。然而，?；湥ù碳細(xì)胞增殖）的生物合成途徑仍不清楚。在這項研究中，他們揭示了?；湹纳锍梢颍碚髁撕铣珊吞砑吁；溗璧囊幌盗忻?，并在煙草中重構(gòu)了QS-21的完整生物合成途徑，從而實現(xiàn)了QS-21的異源生產(chǎn)。這一成果為疫苗佐劑生物工程、研究構(gòu)效關(guān)系以及理解這類化合物增強人體免疫應(yīng)答的機制帶來了前所未有的機遇。

疫苗免疫佐劑對于疫苗效率至關(guān)重要。研究團隊解析了QS-1（智利皂皮樹產(chǎn)生的一種強效免疫佐劑）的完整生物合成途徑，為QS-21及全新佐劑的異源生產(chǎn)鋪平了道路。

Micropolarity governs the structural organization of biomolecular condensates

DOI: 10.1038/s41589-023-01477-1

無膜細(xì)胞器獨特的微環(huán)境對于其功能至關(guān)重要。然而，人們尚不清楚生物分子凝聚體的微環(huán)境如何影響其結(jié)構(gòu)和功能。來自西湖大學(xué)的研究團隊借助環(huán)境敏感型熒光分子開展熒光壽命成像，研究了模型生物分子凝聚體的微觀極性和微粘度。他們在體外和胞內(nèi)系統(tǒng)中證實，足夠大的微觀極性差異是多層凝聚體形成的關(guān)鍵，其中外層相較于內(nèi)層展現(xiàn)出更強的極性。此外，當(dāng)微觀極性改變時，分層結(jié)構(gòu)會發(fā)生翻轉(zhuǎn)。核仁顆粒組分的微觀極性減弱，致密纖維組分的微觀極性增強，導(dǎo)致各個亞區(qū)室在轉(zhuǎn)錄停滯狀態(tài)下發(fā)生重定位。這項研究揭示了此前被忽視的微觀極性在調(diào)控?zé)o膜細(xì)胞器結(jié)構(gòu)和功能中的重要作用。

研究團隊揭示了微觀極性對于多相生物分子凝聚體亞區(qū)室的結(jié)構(gòu)和相容性的關(guān)鍵控制作用，為多相凝聚調(diào)控提供了新見解。

Dynamic two-dimensional covalent organic frameworks

DOI: 10.1038/s41557-024-01527-8

多孔共價有機框架（COF）是一種可實現(xiàn)分子精度的功能材料。前人的研究大多聚焦于構(gòu)建結(jié)構(gòu)和光電性質(zhì)不變的剛性框架。來自劍橋大學(xué)和慕尼黑大學(xué)的研究團隊報道了一類動態(tài)二維（2D）COF，能在吸收和脫除外部分子時開/閉其孔隙，同時保持晶態(tài)長程有序。構(gòu)建動態(tài)而穩(wěn)健的晶態(tài)框架需要控制好結(jié)構(gòu)的柔性度。為此他們提出了一種“酒架”設(shè)計——剛性π堆積的二萘嵌苯二酰亞胺柱通過非堆積的柔性橋相連接。由此得到的COF在縮孔和開孔構(gòu)象之間表現(xiàn)出逐級相變，單胞體積至多增加40%。這種可變幾何形狀為引入刺激響應(yīng)的光電性質(zhì)創(chuàng)造了條件。研究團隊展示了可切換的光吸收和發(fā)射特性，其近似于收縮COF中具有單體樣行為的“零聚集”。這項研究為動態(tài)2D COF的設(shè)計提供了新思路，有助于刺激響應(yīng)型材料的發(fā)展。

二維共價有機框架（2D COF）可用于構(gòu)建定制功能材料，但動態(tài)2D COF的設(shè)計具有挑戰(zhàn)性。研究團隊設(shè)計了一種基于二萘嵌苯二酰亞胺的COF，能在吸收和脫除外部分子時開/閉其孔隙，同時充分保持晶態(tài)長程有序。此外，COF的可變幾何形狀使刺激響應(yīng)的光電性質(zhì)成為可能。

Methylation enables the use of fluorine-free ether electrolytes in high-voltage lithium metal batteries

DOI: 10.1038/s41557-024-01497-x

鋰金屬電池是一種有前景的下一代儲能技術(shù)，但鋰枝晶形成和陰極開裂導(dǎo)致其循環(huán)壽命較差。氟代溶劑能通過提高固體-電解質(zhì)界面處的LiF含量來提升電池壽命。然而，氟代溶劑的高成本和環(huán)境影響限制了其應(yīng)用。來自馬里蘭大學(xué)的研究團隊通過1,2-二甲氧基乙烷的甲基化，設(shè)計了一系列無氟溶劑。甲基化策略通過陰離子還原促進(jìn)了無機富LiF界面的形成，并實現(xiàn)了高氧化穩(wěn)定性。陰離子衍生的LiF界面抑制鋰陽極上鋰枝晶的生長，最大限度減少了高電壓運行下的陰極開裂情況。他們借助原位技術(shù)和模擬研究了Li⁺溶劑結(jié)構(gòu)，分析了界面組成與電化學(xué)性能之間的關(guān)系。這種甲基化策略為高電壓電解液的設(shè)計提供了新的途徑，同時有助于減輕對昂貴氟代溶劑的依賴。

鋰金屬電池是一種有吸引力的儲能技術(shù)，其發(fā)展依賴于各成分化學(xué)、物理和力學(xué)性質(zhì)之間的復(fù)雜相互作用。研究表明，乙二醇二甲醚電解液的選擇性甲基化能夠提高電解液、電極以及固體-電解質(zhì)界面的穩(wěn)定性，實現(xiàn)了高性能4.3 V鋰金屬電池。

H₂O₂-mediated electrosynthesis of nitrate from air

DOI: 10.1038/s44160-024-00522-8

可再生電力驅(qū)動的電化學(xué)氮氧化有望替代傳統(tǒng)的Haber-Bosch工藝和Ostwald工藝，利用氮直接合成硝酸鹽。然而，其反應(yīng)效率受到溶液中競爭性析氧反應(yīng)的影響，而且缺少標(biāo)準(zhǔn)化測試方案。來自河南大學(xué)和山東師范大學(xué)的研究團隊提出了一種有效的氮氧化方法，用H₂O₂分解產(chǎn)生的氫氧自由基（·OH）替代析氧反應(yīng)作為活性氧源。電化學(xué)測試表明，由·OH推動的氮氧化可實現(xiàn)25.6%的法拉第效率，以及8.3?nmol?s^?1?cm^?2的硝酸鹽產(chǎn)率。此外，他們利用原位電化學(xué)質(zhì)譜、氣相紅外光譜和電子順磁共振波譜建立了一套全面的基準(zhǔn)，以證實氮活化的真實性，并探討·OH介導(dǎo)的反應(yīng)機理。技術(shù)經(jīng)濟分析凸顯了這種方法的可行性和可持續(xù)經(jīng)濟價值。

A Janus dual-atom catalyst for electrocatalytic oxygen reduction and evolution

DOI: 10.1038/s44160-024-00545-1

雙原子催化劑具有高活性和高原子利用率，在可持續(xù)能量轉(zhuǎn)換和存儲技術(shù)方面展現(xiàn)出廣闊前景。然而，合理設(shè)計和合成具有結(jié)構(gòu)均勻且靈活的活性位點的雙原子催化劑仍是一項挑戰(zhàn)。來自中國科技大學(xué)、清華大學(xué)和寧波大學(xué)的研究團隊合成了一種具有Fe-Co位點的碳基催化劑，其中Fe原子和Co原子分別與N原子和O原子配位，并通過橋接N原子和O原子連接（FeCo–N₃O₃@C）。“雙面神”FeCo–N₃O₃@C四元二聚體是一種穩(wěn)定高效的雙功能催化劑：電催化氧還原反應(yīng)半波電位為0.936 V；在10?mA?cm^?2下析氧反應(yīng)的電位為1.528 V?；谠摯呋瘎┙M裝的Zn-空氣電池性能優(yōu)于基準(zhǔn)Pt/C?+?RuO₂空氣陰極。一系列異位和原位表征結(jié)合理論計算表明，這種催化劑的雙功能活性來源于Fe–N₃單元和Co–O₃單元之間的強耦合，這種作用改變了金屬原子的d軌道能級，優(yōu)化了含氧中間體的吸附-脫附，加快了氧還原反應(yīng)和析氧反應(yīng)動力學(xué)。這些在原子和電子水平上對這種雙原子催化劑機理的深入闡釋，將有助于設(shè)計對特定反應(yīng)具有催化活性的高效多功能催化劑。

合理設(shè)計和合成具有結(jié)構(gòu)均勻且靈活的活性位點的雙原子催化劑仍然具有挑戰(zhàn)性。研究團隊合成了一種“雙面神”Fe-Co雙金屬催化劑，其中Fe原子和Co原子分別與N原子和O原子配位，并通過橋接N原子和O原子連接。

Clarifying the four core effects of high-entropy materials

DOI: 10.1038/s41570-024-00602-5

2004年，第一篇關(guān)于高熵合金的論文發(fā)表，從此開創(chuàng)了一個新的研究領(lǐng)域——高熵材料。該領(lǐng)域的研究范圍很快從高熵合金擴展到中熵合金、陶瓷、聚合物以及復(fù)合材料。2006年，高熵材料四大核心效應(yīng)被正式提出，包括高熵、嚴(yán)重晶格畸變、緩慢擴散以及雞尾酒效應(yīng)，這四種效應(yīng)常被用于描述和解釋與高熵材料有關(guān)的各種奇特現(xiàn)象背后的機制。多年來，研究人員對這四種效應(yīng)開展了嚴(yán)謹(jǐn)?shù)难芯?，其效度已得到證實。這篇觀點文章探討了高熵材料四大核心效應(yīng)的基本原理及特性，并提出了更深入的見解，以加強人們對這些效應(yīng)的理解。相信這些闡釋會有助于人們理解低熵到高熵材料，并在研究材料新組成或投入實際應(yīng)用時助力材料設(shè)計。

這篇文章探討了高熵合金的四大核心效應(yīng)，并提供了更深刻的見解。這些闡釋有助于人們理解低熵材料（簡單的二元或三元合金）到高熵材料（包含5種或更多成分），支持廣泛的材料設(shè)計。

Three-dimensional saturated C(sp³)-rich bioisosteres for benzene

DOI: 10.1038/s41570-024-00623-0

苯是上市小分子藥物中最常見的結(jié)構(gòu)單元，但其在類藥性方面存在缺陷，包括代謝不穩(wěn)定和水溶性差等。為克服這些局限，人們開展了大量研究。藥物化學(xué)領(lǐng)域最新的進(jìn)展表明，富含C（sp³）的生物電子等排體骨架的理化特性優(yōu)于芳烴。過去二十年來，單取代苯和對位取代苯的飽和生物電子等排體的合成方法呈指數(shù)級增長。然而，由于環(huán)張力和s特征雜化增加，目前對類似的鄰位取代和間位取代三維生物電子等排體的研究仍然較少。這篇綜述總結(jié)了這類飽和基元的新興合成方法，以及它們對鄰位取代/間位取代/多取代苯環(huán)的生物電子等排體應(yīng)用的影響。文章最后展望了下一代生物電子等排體，包括那些位于全新化學(xué)空間的生物電子等排體的發(fā)展。

Electrospinning of nanofibres

DOI: 10.1038/s43586-023-00278-z

靜電紡絲是一種基于電流體動力學(xué)，將聚合物溶液制成微納材料的技術(shù)。在實驗室內(nèi)或工業(yè)生產(chǎn)中，通過物理和化學(xué)過程實現(xiàn)材料改性能生成多種材料結(jié)構(gòu)，助力傳統(tǒng)和新興應(yīng)用。這篇導(dǎo)論文章以靜電紡絲技術(shù)為主題，涵蓋了原理、方法、設(shè)備、材料、應(yīng)用、可擴展性以及優(yōu)化策略。這篇文章首先闡述了電紡的工作原理，概述了實驗室和工業(yè)規(guī)模的電紡方法和工藝參數(shù)，并討論了新興的設(shè)備。文章還介紹了電紡纖維和纖維集合體組成、結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的精準(zhǔn)調(diào)控方法。多樣的特性使得電紡材料適用于環(huán)境、能源、醫(yī)療、紡織品、可穿戴設(shè)備、農(nóng)業(yè)和先進(jìn)材料等領(lǐng)域。文章最后探討了當(dāng)前電紡技術(shù)的制約因素，并展望了該領(lǐng)域未來可能的發(fā)展軌跡。

利用強電場控制聚合物溶液、熔體或懸浮液，可生產(chǎn)出超細(xì)納米纖維。這種電紡工藝使得納米纖維的性質(zhì)可調(diào)。這篇方法導(dǎo)論以靜電紡絲技術(shù)為主題，探討了其基本原理、實驗技術(shù)、表征，以及在生物醫(yī)學(xué)、可穿戴設(shè)備和環(huán)境凈化中的應(yīng)用。

Near-infrared II fluorescence imaging

DOI:10.1038/s43586-024-00301-x

第二近紅外（NIR-II）窗口的熒光成像具有光散射小、組織自發(fā)熒光低的優(yōu)勢，可實現(xiàn)高分辨率和高對比度的深層組織成像。NIR-II熒光成像使用的光致發(fā)光造影劑包括碳納米管、量子點、稀土摻雜納米晶、金納米團簇、小分子及其聚集體、熒光蛋白，這些物質(zhì)均在1000–3000 nm范圍發(fā)出熒光。將這些熒光團注射到動物體內(nèi)后，通過專門的探測器和光學(xué)儀器進(jìn)行成像，所得圖像的對比度和分辨率遠(yuǎn)優(yōu)于傳統(tǒng)的可見光和近紅外熒光成像。這種強大的方法可實現(xiàn)血管結(jié)構(gòu)與血流動力學(xué)動態(tài)成像、腫瘤分子成像和圖像引導(dǎo)手術(shù)，以及深層結(jié)構(gòu)（如胃腸系統(tǒng)）可視化。過去15年來，NIR-II熒光成像已經(jīng)深刻改變了生物醫(yī)學(xué)成像，并且即將在心血管病學(xué)、神經(jīng)生物學(xué)和胃腸病學(xué)領(lǐng)域做出貢獻(xiàn)。這篇導(dǎo)論文章介紹了NIR-II熒光成像的原理，總結(jié)了最常用的熒光團，概述了實施方法，并探討了具體的科學(xué)與臨床應(yīng)用。此外，文章還討論了NIR-II熒光成像的局限性，以及該技術(shù)未來在各個科學(xué)領(lǐng)域的機遇。

在第二近紅外（NIR-II）窗口內(nèi)開展熒光成像，可實現(xiàn)高分辨率和高對比度的深層組織成像。這篇導(dǎo)論文章概述了NIR-II熒光成像如何用于動物模型，探討了常用的熒光團以及科學(xué)和臨床應(yīng)用中的實施方法。