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圖1. 聚酰胺的經(jīng)典合成法

西北大學關正輝教授課題組長期致力于烯烴羰基化反應研究（J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 85; J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 7298; J. Am. Chem. Soc. 2012, 134, 17490; Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202406226; Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 23117 (hot paper); Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 12199 (hot paper); Angew. Chem. Int. Ed. 2013, 52, 14196; Nat Commun. 2023, 14, 3167; Nat Commun. 2023, 14, 2572; Sci. China Chem. 2023, 66, 1474等）。近日，結合作者課題組在烯烴羰基化反應方面的研究基礎，作者以簡單易得的雙烯、雙胺和一氧化碳為單體，發(fā)展了鈀催化烯烴的氫胺羰基化可控聚合新方法并實現(xiàn)了功能性聚酰胺的高效合成。作為傳統(tǒng)尼龍合成方法的有益補充，該突破性的聚合方法可用于電致變色聚酰胺材料、可降解聚酰胺材料等的高效合成，從而為聚酰胺功能高分子的變革性合成與結構創(chuàng)新提供了新的方案。

圖2. 本篇工作

在最優(yōu)反應條件下，作者對單體的適用范圍進行了考察。如圖3所示，降冰片二烯、環(huán)己二烯以及DA加成得到的二烯等，在聚合反應中均展現(xiàn)出很好的兼容性。在標準條件下，均能獲得較高收率和較高分子量的聚酰胺產(chǎn)物。作者還研究了二胺單體的適用范圍。含有碳酸脂官能團的二胺、含有四苯乙烯片段的二胺以及含有電致變色基團的二胺等均能很好的兼容于該烯烴羰基化聚合反應，從而為新型功能性聚酰胺，包括可降解聚酰胺、電致變色聚酰胺、聚集誘導發(fā)光型聚酰胺等的合成發(fā)展了新方法。

圖3. 烯烴羰基化聚合反應的范圍以及功能聚酰胺材料的性質(zhì)

作者研究發(fā)現(xiàn)，相較于傳統(tǒng)方法合成的直鏈聚酰胺，以該方法合成的新型脂肪環(huán)狀聚酰胺具有更好的耐熱性、更高的玻璃化轉變溫度和更好的溶解度。例如，熱重分析顯示聚酰胺PA3的熱分解溫度(T_d5)比聚酰胺PA-MDA6的熱分解溫度高57℃。聚酰胺PA3的玻璃化轉變溫度(T_g)比PA-MDA6的玻璃化轉變溫度高78℃。因此，該類聚酰胺有望作為高性能、易加工的新型功能材料。

圖4. 熱學性能對比

關正輝，西北大學教授，博士生導師。獲國家基金委優(yōu)秀青年科學基金資助，入選國家高層次青年人才支持計劃，獲得中國化學會青年化學獎、陜西省技術發(fā)明獎一等獎、陜西青年科技獎、全國優(yōu)秀博士學位論文提名等獎勵。為中共陜西省“羰基化有機合成”三秦英才創(chuàng)新團隊帶頭人、陜西省“羰基化合成”創(chuàng)新團隊帶頭人、陜西高校一碳化學轉化青年創(chuàng)新團隊帶頭人、中科院西部之光訪問學者、陜西省優(yōu)秀博士學位論文指導教師。研究興趣為有機合成、羰基化反應、功能材料的合成與應用等，已在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nat. Commun.、CCS Chem.、Sci. Bull.、Sci. China Chem.等期刊發(fā)表論文100余篇。