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作為一類新興的晶態(tài)有機(jī)多孔聚合物，共價(jià)有機(jī)框架（COFs）近年來(lái)獲得了廣泛的關(guān)注，但絕大多數(shù)的相關(guān)研究均集中在剛性COFs的結(jié)構(gòu)構(gòu)筑及其功能應(yīng)用方面。相比于剛性結(jié)構(gòu)，柔性COFs能展示出一些獨(dú)特的性質(zhì)，然而對(duì)于柔性COFs的研究還十分有限，不同的骨架柔性程度對(duì)COFs性質(zhì)的影響很少被揭示。這主要是因?yàn)?/span>柔性COFs的合成難度大，并且缺乏有效的策略對(duì)COFs的骨架柔性進(jìn)行調(diào)控。

后合成轉(zhuǎn)化作為一種自上而下的COFs合成方法，受到越來(lái)越多研究者的青睞。中國(guó)科學(xué)院上海有機(jī)化學(xué)研究所趙新課題組在COFs的后合成轉(zhuǎn)化：連接體交換（J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 6736；Chem. Commun. 2020, 56,15418；Nat. Commun. 2022, 13, 2180）和連接鍵轉(zhuǎn)化（J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 1138）方面開展了持續(xù)性的研究。針對(duì)柔性COFs研究中所存在的問(wèn)題與挑戰(zhàn)，該課題組通過(guò)連接體交換和連接鍵轉(zhuǎn)化兩種策略的組合，實(shí)現(xiàn)了二維COF柔性的逐步調(diào)控，并在此基礎(chǔ)上研究了不同程度的柔性對(duì)COFs性質(zhì)的影響。相關(guān)成果以“Gradually Tuning the Flexibility of Two-Dimensional Covalent Organic Frameworks via Stepwise Structural Transformation and Their Flexibility-Dependent Properties”為題發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed.（DOI：10.1002/anie.202305131）。該論文被選為“hot paper”, 第一作者為上海有機(jī)所博士周志貝，通訊作者為趙新研究員。

 圖 通過(guò)結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化逐步調(diào)控COFs骨架柔性示意圖

在該工作中，他們首先利用柔性的二酰肼原位替換前體亞胺COF中剛性的芳胺連接體，獲得酰腙基元連接的半柔性COF（SF-COF）。隨后他們發(fā)展了一種新的還原方法，進(jìn)一步將該COF中腙連接鍵還原為胺，得到一個(gè)結(jié)構(gòu)更為柔性的COF（F-COF），由此逐步提高了框架的柔性。在此基礎(chǔ)上，他們研究了不同程度的柔性對(duì)COFs呼吸效應(yīng)、自適應(yīng)性和氣體選擇性吸附的影響?？腕w分子響應(yīng)實(shí)驗(yàn)表明，隨著結(jié)構(gòu)柔性的增強(qiáng)，COFs表現(xiàn)出不同的響應(yīng)性動(dòng)態(tài)行為。碘吸附實(shí)驗(yàn)揭示柔性更高的COFs表現(xiàn)出對(duì)客體分子更強(qiáng)的結(jié)構(gòu)自調(diào)整能力。氣體吸附實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)不同程度柔性的引入對(duì)于COFs的CO2/N2選擇性吸附能力產(chǎn)生了較大影響。

該工作建立了一種合成柔性COFs的方法，為基于COF結(jié)構(gòu)的柔性多孔材料的制備打下了基礎(chǔ)。該研究還實(shí)現(xiàn)了對(duì)二維COFs柔性的逐步調(diào)控，有助于加深對(duì)COFs柔性結(jié)構(gòu)的理解和發(fā)現(xiàn)它們區(qū)別于剛性多孔材料的獨(dú)特性質(zhì)，從而為發(fā)展動(dòng)態(tài)多孔材料提供一定的指導(dǎo)意義。

該工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委、上海市科委和上海有機(jī)所的大力支持。