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光波導(dǎo)是實(shí)現(xiàn)光電集成和光子集成的關(guān)鍵。在發(fā)展小型化光電器件中，可以在微觀尺度傳導(dǎo)和彎曲光的微米量級甚至納米量級的光波導(dǎo)材料極為重要。光致發(fā)光分子和納米材料作為有源波導(dǎo)具有潛在的應(yīng)用前景，但往往受到高光學(xué)損耗的限制。在最新的science中，安徽大學(xué)朱滿洲教授、陳爽副教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了配體保護(hù)的金屬納米團(tuán)簇（LPMNC）可以作為光波導(dǎo)材料，具有強(qiáng)、穩(wěn)定和可調(diào)諧的光發(fā)射性能。研究人員合成并確定了兩種合金配體保護(hù)的金屬納米團(tuán)簇 Pt₁Ag₁₈ 和Au_xAg_19-x (7≤x≤9)。兩種納米團(tuán)簇的晶體均表現(xiàn)出優(yōu)異的光波導(dǎo)性能，光損耗系數(shù)分別為 5.26 × 10^?3 和7.77 × 10^?3 分貝每微米（dB μm^?1），低于大多數(shù)無機(jī)、有機(jī)和雜化材料所表現(xiàn)出的光損耗系數(shù)。Pt₁Ag₁₈ 化合物的晶體堆積和分子取向?qū)е铝?.91 的極高偏振比。聚集使 Pt₁Ag₁₈ 和Au_xAg_19-x納米團(tuán)簇的量子產(chǎn)率分別提高了115 倍和 1.5 倍。相關(guān)研究成果以題為“Ligand-protected metal nanoclusters as low-loss, highly polarized emitters for optical waveguides”發(fā)表在最新的《Science》上。該論文是安徽大學(xué)首次以第一完成單位在Science正刊上發(fā)表的科研論文。

作者合成了具有橙色熒光的[Pt₁Ag₁₈(S-Adm)₂(DPPP)₆Cl₆](SbF₆)₂和具有紅色熒光的[Au_xAg_19-x(S-Adm)₂(DPPP)₆Cl₆](ClO₄)₃納米團(tuán)簇，它們具有較低的光損耗系數(shù)和極高的偏振比。

圖1. Pt₁Ag₁₈的晶體結(jié)構(gòu)、弱相互作用和堆積模式

作者采用刻蝕Pt₁Ag₂₈的方法制備了Pt₁Ag₁₈，Pt₁Ag₁₈結(jié)構(gòu)由一個Pt@Ag₁₂的內(nèi)核（圖1A）、兩個Ag₃Cl₃(SR)₁的冠狀基序（圖1B）和六個DPPP配體（圖1C）組成，形成了Pt₁Ag₁₈的總體結(jié)構(gòu)（圖1H）。每一個Pt₁Ag₁₈的晶胞中兩個苯環(huán)模式不同的Pt₁Ag₁₈（圖1H）。在位于晶胞的頂點(diǎn)的Pt₁Ag₁₈（圖1L和M中黃色的納米團(tuán)簇）中，可以觀察到每一個DPPP配體和相鄰DPPP配體之間的π...π相互作用（圖1D）以及C-H...π相互作用（圖1E），在位于晶胞內(nèi)部的Pt₁Ag₁₈（圖1L和M中紫色的納米團(tuán)簇）中，也可以觀察的π... π相互作用（圖1F）和C-H...π相互作用（圖1G）。這兩種Pt₁Ag₁₈之間也可以形成π... π相互作用（圖1I）、C-H...π相互作用（圖1J）以及C-H...π...π相互作用（圖1K）。所有的Pt₁Ag₁₈在晶胞中呈平行排列（圖L和M）。

圖2. Au_xAg_19-x的晶體結(jié)構(gòu)、弱相互作用和堆積模式

Au_xAg_19-x采用一鍋法合成，Pt₁Ag₁₈結(jié)構(gòu)由一個Au₇Ag₆的內(nèi)核（圖2A）、兩個M₃Cl₃(SR)₁（M=Au或Ag）的冠狀基序（圖2B）和六個DPPP配體（圖2C）組成，形成了[Au_xAg_19-x(S-Adm)₂(DPPP)₆Cl₆]³⁺的總結(jié)構(gòu)（圖2D）。而每一個Au_xAg_19-x晶胞中包含了兩個完全相同的Au_xAg_19-x（圖2D）。在每一個Au_xAg_19-x中都可以看到大量的π...π相互作用（圖2E-G）以及C-H...π相互作用（圖2H-J），相鄰的兩個Au_xAg_19-x之間也可以形成C-H...π相互作用、C-H...π...C-H相互作用和C-H...π...π相互作用（圖2K和L）。由于合金效應(yīng)和不同的分子間和分子內(nèi)相互作用，導(dǎo)致Pt₁Ag₁₈和Au_xAg_19-x的堆積模式不同，Au_xAg_19-x呈鋸齒狀排列（圖M和N）。

進(jìn)一步使用電噴霧電離質(zhì)譜、X射線光電子能譜和熱重分析，對Pt₁Ag₁₈和Au_xAg_19-x進(jìn)行表征，測試結(jié)構(gòu)均與單晶X射線衍射結(jié)果相一致。

圖3. Pt₁Ag₁₈和Au_xAg_19-x的光波導(dǎo)

使用圖3A中的裝置測試了Pt₁Ag₁₈和Au_xAg_19-x的光波導(dǎo)性能。通過改變聚焦激發(fā)激光束在一維棒狀晶體的不同位置，獲得了空間分辨的熒光顯微鏡圖像。光子沿一維棒狀晶體的兩個方向上傳輸，并且隨著傳輸距離的增加，尖端的發(fā)射強(qiáng)度幾乎呈指數(shù)下降，但激發(fā)點(diǎn)的強(qiáng)度幾乎是恒定的（圖3D和E）。使用單指數(shù)函數(shù)I_tip/I_body=Aexp(-RD)進(jìn)一步分析了它們的光損耗系數(shù)，計(jì)算出Pt₁Ag₁₈中的R為5.26×10^-3dB μm^-1（圖3F），Au_xAg_19-x中的R為7.77×10^-3dB μm^-1（圖3G），這些數(shù)值低于大多數(shù)已報(bào)道過的有機(jī)、無機(jī)以及復(fù)合材料的值。并且它們的光波導(dǎo)有著良好的熱穩(wěn)定性和溶劑穩(wěn)定性，優(yōu)異的光波導(dǎo)性能歸因于一下三點(diǎn)：一納米團(tuán)簇的分子內(nèi)相互作用抑制了非輻射躍遷，使得它們有更強(qiáng)的熒光；二納米團(tuán)簇的分子間相互作用導(dǎo)致了晶體堆積致密、結(jié)晶度高和表面光滑，有效地減少了散射引起的損耗；三納米團(tuán)簇較大的斯托克斯位移能夠避免光在傳播過程中的重吸收。Pt₁Ag₁₈和Au_xAg_19-x的晶體具有一定程度的柔韌性，彎曲和分叉狀態(tài)的晶體仍然表現(xiàn)出明顯的光波導(dǎo)行為。此外，還發(fā)現(xiàn)了光波導(dǎo)在金屬納米團(tuán)簇中具有一定的普適性，AuCu₁₄、Au₄Cu₅、Pt₁Ag₃₇等都表現(xiàn)出良好的光波導(dǎo)效果，表明納米團(tuán)簇是一種合適的光波導(dǎo)材料。

圖4. Pt₁Ag₁₈和Au_xAg_19-x的偏振發(fā)光

  作者進(jìn)一步測試了棒狀晶體的發(fā)光強(qiáng)度與偏振角度之間的關(guān)系，并使用sin²曲線進(jìn)行擬合。Pt₁Ag₁₈在8°和188°的偏振角處顯示出最高的熒光強(qiáng)度，在98°和278°處顯示出最低的熒光強(qiáng)度，導(dǎo)致發(fā)射二向色比（R_d=I_8°/I_98°）為21.4，偏振比（ρ=(R_d-1)/(R_d+1)）為0.91，Pt₁Ag₁₈表現(xiàn)出極高的偏振特性。Au_xAg_19-x在174°和71°處的熒光強(qiáng)度也分別最高和最低，偏振比ρ為0.17，Au_xAg_19-x表現(xiàn)出弱的偏振特性。兩者的差異歸因于納米團(tuán)簇實(shí)體的部分各向異性結(jié)構(gòu)及其不完全對稱的堆積模式。

圖5. Pt1Ag18和AuxAg19-x的光致發(fā)光

Pt₁Ag₁₈溶液最大發(fā)射集中在600 nm處（圖5A），此時的量子產(chǎn)率為0.25%，而Pt₁Ag₁₈固體表現(xiàn)出強(qiáng)烈的橙色發(fā)光，量子產(chǎn)率為28.92%（圖5B）。Au_xAg_19-x溶液在770 nm處顯示出較弱的紅色發(fā)光（圖5A和B），量子產(chǎn)率為4.66%（圖5A和5B），但固態(tài)下的量子產(chǎn)率為6.91%。此外，Pt₁Ag₁₈和Au_xAg_19-x都具有聚集誘導(dǎo)發(fā)射增強(qiáng)性質(zhì)，在乙腈和水的混合溶液中，Pt₁Ag₁₈的最大發(fā)光強(qiáng)度是純乙腈溶液的30倍，Au_xAg_19-x的最大發(fā)光強(qiáng)度是純乙腈溶液的5倍。

本文合成了原子精確的Pt₁Ag₁₈和Au_xAg_19-x納米團(tuán)簇。由于非輻射躍遷的抑制、致密晶體堆積和大斯托克斯位移，使得它們的晶體表現(xiàn)具有低損耗的的光波導(dǎo)性能。而不同的晶體結(jié)構(gòu)和堆積模式又使它們產(chǎn)生了獨(dú)特的偏振波導(dǎo)。此外，Pt₁Ag₁₈和Au_xAg_19-x表現(xiàn)出聚集誘導(dǎo)發(fā)射增強(qiáng)效應(yīng)，從溶液到固體，Pt₁Ag₁₈和Au_xAg_19-x的量子產(chǎn)率分別提高了115倍和1.5倍?？傊?，Pt₁Ag₁₈和Au_xAg_19-x能夠用作有源波導(dǎo)和偏振材料，表明了金屬納米團(tuán)簇在光電功能器件中有著巨大的應(yīng)用前景。

課題組簡介

朱滿洲，安徽大學(xué)二級教授、博士生導(dǎo)師。雜化材料結(jié)構(gòu)與功能調(diào)控教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室主任（2019-）。無機(jī)-有機(jī)雜化功能材料化學(xué)安徽省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室主任（2017-）?！盁o機(jī)/有機(jī)雜化功能材料的可控制備及應(yīng)用”教育部創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)和全國高校黃大年式教師團(tuán)隊(duì)負(fù)責(zé)人?！半s化材料結(jié)構(gòu)與功能調(diào)控”科技部高等學(xué)校學(xué)科創(chuàng)新引智計(jì)劃基地負(fù)責(zé)人（2021-）。英國皇家化學(xué)會雜志Nanoscale和 Nanoscale Advances副主編（2020-），Nanoscale Horizons顧問委員會成員。兼任教育部高等學(xué)校教學(xué)指導(dǎo)委員會材料類專業(yè)教學(xué)指導(dǎo)委員會委員（2018-）。

陳爽，安徽大學(xué)副教授，碩士生導(dǎo)師。目前主要從事金屬納米團(tuán)簇的設(shè)計(jì)合成，結(jié)構(gòu)以及性質(zhì)研究的工作。以第一作者/通訊作者在J. Am. Chem. Soc. (3篇)，Angew. Chem. Int. Ed. (2篇)，ACS Nano (1篇), J. Phys. Chem. Lett. (1篇), Chem. Commun. (1篇), Chem Electro Chem (1篇)等高影響力國際刊物上發(fā)表學(xué)術(shù)論文多篇，累計(jì)被他人引用400余次。