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JACS內(nèi)封面:內(nèi)嵌金屬富勒烯生長(zhǎng)機(jī)理研究新進(jìn)展

來源:廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院      2023-07-18
導(dǎo)讀:近日,廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院謝素原院士、譚元植教授、鄧順柳教授與西班牙加泰羅尼亞化學(xué)研究學(xué)院(ICIQ)的Luis Echegoyen教授合作,在內(nèi)嵌金屬富勒烯C2插入生長(zhǎng)機(jī)理的研究取得重要進(jìn)展,相關(guān)成果以“Two Metastable Endohedral Metallofullerenes Sc2C2@C1(39656)-C82 and Sc2C2@C1(51383)-C84: Direct-C2-Insertion Products from Their Most Stable Precursors”為題發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》(DOI:10.1021/jacs.3c04840),并且被選為當(dāng)期內(nèi)封面。


1985年發(fā)現(xiàn)富勒烯C60以來,就有一個(gè)世紀(jì)難題伴隨而來,即富勒烯是如何形成的?經(jīng)過三十多年的研究,人們對(duì)富勒烯有了更深刻的認(rèn)識(shí)。目前有兩種主流的觀點(diǎn)來試圖解釋富勒烯的生長(zhǎng)機(jī)理:第一種觀點(diǎn)認(rèn)為富勒烯是由碳原子或C2、C3等小碳簇不斷生長(zhǎng)而形成,稱為"自下而上"bottom-up)形成機(jī)理;第二種觀點(diǎn)認(rèn)為富勒烯可能是由石墨或石墨片碎片先經(jīng)過C-C鍵的斷裂,再經(jīng)由碳原子離去,最后慢慢卷曲形成的,稱為"從上而下"top-down)形成機(jī)理。但是無論是哪一種觀點(diǎn),目前都沒有在實(shí)驗(yàn)上得到完全驗(yàn)證。相比于空心富勒烯,內(nèi)嵌金屬富勒烯(EMF)由于在富勒烯空腔內(nèi)部嵌入了金屬原子或者金屬團(tuán)簇,其生長(zhǎng)機(jī)理則更加復(fù)雜,目前仍是一個(gè)未解之謎。為了更好地理解內(nèi)嵌金屬富勒烯的形成機(jī)理,研究團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期致力于尋找一些不穩(wěn)定的中間體作為認(rèn)識(shí)機(jī)理的關(guān)鍵實(shí)驗(yàn)證據(jù)?;谠撓敕?,研究團(tuán)隊(duì)通過電弧放電法合成了兩個(gè)違背"獨(dú)立五元環(huán)規(guī)則"的內(nèi)嵌金屬富勒烯Sc2C2@C1(39656)-C82Sc2C2@C1(51383)-C84,并通過單晶X射線衍射表征了其結(jié)構(gòu)。

理論計(jì)算表明這兩個(gè)結(jié)構(gòu)在能量上是不穩(wěn)定的、亞穩(wěn)態(tài)的結(jié)構(gòu),并且可能不是在劇烈的電弧中心中形成的,而是通過C2碎片插入于在電弧中心形成的兩種穩(wěn)定的前驅(qū)體Sc2C2@C2v(5)-C80以及Sc2C2@Cs(6)-C82后而形成的產(chǎn)物。研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步提出了一種"兩步法"的理論模型來對(duì)這種亞穩(wěn)態(tài)的產(chǎn)物進(jìn)行驗(yàn)證,從而證明了這兩個(gè)結(jié)構(gòu)都是"C2插入"的產(chǎn)物。這個(gè)工作不僅為內(nèi)嵌金屬富勒烯的形成機(jī)理提供了新的見解,還展示了"C2插入"合成新型的內(nèi)嵌金屬富勒烯的可能性。

該研究工作在我院鄭蘭蓀院士、謝素原院士、譚元植教授、鄧順柳教授指導(dǎo)下完成。譚元植教授、鄧順柳教授和西班牙加泰羅尼亞化學(xué)研究學(xué)院Luis Echegoyen教授為該文章的共同通訊作者。該工作歷時(shí)多年完成,文章的共同第一作者均為謝素原院士團(tuán)隊(duì)的畢業(yè)生,包括博士畢業(yè)生姚陽榕(現(xiàn)任中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)副研究員)、博士畢業(yè)生陳佐長(zhǎng)(現(xiàn)留組任博士后)和碩士畢業(yè)生陳靈芳(現(xiàn)為中科院化學(xué)所博士生)。參與本研究工作的還有碩士畢業(yè)生鄭珊瑜(現(xiàn)為上海交通大學(xué)博士生)以及中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)楊上峰教授。這一工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委項(xiàng)目批準(zhǔn)號(hào):91961112、9206120492061103、21721001、51925206)和中央高?;究蒲谢穑?/span>項(xiàng)目批準(zhǔn)號(hào):WK2060000051的資助。

文章鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c04840


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