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發(fā)展能夠促進(jìn)析氧反應(yīng)（OER）遲緩動(dòng)力學(xué)的非貴金屬催化劑對(duì)于高效水分解以實(shí)現(xiàn)氫能的大規(guī)模利用至關(guān)重要。水鈉錳礦（birnessite）具有與光合作用系統(tǒng)II中的產(chǎn)氧團(tuán)簇相似的局部原子結(jié)構(gòu)，因此受到了廣泛的研究。但birnessite自身的OER催化性能仍不盡如人意，需要進(jìn)一步的改性增效。同時(shí)，birnessite限制性的層間微環(huán)境，尤其是限制性的層間水環(huán)境，也會(huì)對(duì)其OER催化活性和作用機(jī)制產(chǎn)生影響，但目前這一部分的研究相對(duì)較少。鑒于此，北京大學(xué)深圳研究生院楊世和教授（深圳灣實(shí)驗(yàn)室）、龍霞副教授和深圳灣實(shí)驗(yàn)室高加力教授（北京大學(xué)深圳研究生院）、王英杰副研究員報(bào)道了一種通過(guò)控制Fe(III)插層和對(duì)接而誘導(dǎo)birnessite局部層重構(gòu)的Fe-Bir催化劑，表現(xiàn)出顯著提升的OER催化活性，其在10 mA/cm²的過(guò)電位低至240 mV，tafel斜率低至33 mV/dec。

實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算表明，F(xiàn)e(III)對(duì)接誘導(dǎo)了MnO₂層局部重構(gòu)，部分Mn(IV)還原為Mn(III)，并形成層邊錨定的Fe(III)-O-Mn(III)活性位點(diǎn)。層邊錨定的Fe(III)和Mn(III)離子以及封閉的層間環(huán)境促進(jìn)了層間水的有序排列，從而降低重組能并加速電子轉(zhuǎn)移。DFT計(jì)算表明，F(xiàn)e(III)-O-Mn(III)協(xié)同吸附O*和OH*中間體，以非協(xié)同的PCET步驟高效產(chǎn)氧。該工作為在納米尺度上設(shè)計(jì)低維材料來(lái)提高水分解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)開(kāi)辟了一條新的途徑。

這項(xiàng)工作于近期發(fā)表在化學(xué)領(lǐng)域頂級(jí)期刊Journal of the American Chemical Society上，標(biāo)題為“Fe(III) Docking-Activated Sites in Layered Birnessite for Efficient Water Oxidation”。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c01181

本文的第一作者為北京大學(xué)深圳研究生院博士研究生鞠敏，通訊作者為北京大學(xué)深圳研究生院楊世和教授、龍霞副教授和深圳灣實(shí)驗(yàn)室高加力教授、王英杰副研究員。上述研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、深圳市孔雀計(jì)劃和深圳市科技創(chuàng)新委員會(huì)的大力支持。