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木質(zhì)素是木質(zhì)纖維素生物質(zhì)中含量最高的芳香族聚合物，具有由C-C/C-O鍵連接的類苯丙基單元，其中芳醚鍵的比例高達(dá)50-85%，因此，通過(guò)C-O鍵裂解進(jìn)行木質(zhì)素的解聚引起了人們的較多關(guān)注，該方法也為從天然生物質(zhì)資源中獲得高附加值化學(xué)品提供了一種有效途徑。近幾十年來(lái)，已經(jīng)發(fā)展出多種不同的催化轉(zhuǎn)化方法來(lái)實(shí)現(xiàn)木質(zhì)素的解聚，包括加氫裂解、氧化裂解和非氧化還原裂解。然而，由于木質(zhì)素結(jié)構(gòu)復(fù)雜，且具有多種轉(zhuǎn)化路徑，實(shí)現(xiàn)C-O（β-O-4）鍵的高效和高選擇性裂解仍然是一個(gè)巨大挑戰(zhàn)。此外，在眾多芳香族單體產(chǎn)物中，具有Cα=Cβ側(cè)鏈的單體更利于后續(xù)的功能化利用，因而更有價(jià)值，然而，解聚過(guò)程中形成的不飽和C=C鍵在傳統(tǒng)催化劑和高溫高壓環(huán)境下具有較高的加氫、氧化或者縮合活性，從而難以保留。因此，開(kāi)發(fā)一種高效的非貴金屬催化劑，在惰性氣氛下高效生產(chǎn)側(cè)鏈不飽和單體仍面臨挑戰(zhàn)。近年來(lái)，單原子催化劑（SACs）由于具有接近100%的金屬原子利用率和獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)，對(duì)多種多相反應(yīng)表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性。單原子催化的概念也為木質(zhì)素分解高效催化劑的設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)提供了巨大的機(jī)會(huì)。此外，據(jù)報(bào)道，Lewis酸性位點(diǎn)可以促進(jìn)木質(zhì)素解聚效率，然而其催化或助催化機(jī)制仍不明確。因此設(shè)計(jì)一種同時(shí)包含單原子金屬位點(diǎn)和Lewis酸性位點(diǎn)的多功能催化劑來(lái)協(xié)同催化木質(zhì)素解聚以實(shí)現(xiàn)高活性和高芳香單體選擇性是一種有效策略。

基于以上分析，溫州大學(xué)孟格博士與清華大學(xué)王定勝教授、吳玉龍教授以及華南理工大學(xué)岳鳳霞教授課題組合作，通過(guò)基于層狀雙金屬氫氧化物（LDHs）的陰離子插層和二維（2D）限域策略設(shè)計(jì)合成了一種以MgO為載體且同時(shí)負(fù)載Mo單原子和Al Lewis酸性位點(diǎn)的多功能催化劑（Mo1Al/MgO），并將其應(yīng)用在N2氣氛下的桉木木質(zhì)素解聚反應(yīng)當(dāng)中。Mo1Al/MgO催化劑對(duì)松柏醇γ甲醚和芥子醇γ甲醚的選擇性達(dá)到92%，同時(shí)具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性。密度泛函理論（DFT）計(jì)算和對(duì)照實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步表明，在甲醇參與條件下，Mo1-O5單原子中心與鄰近的Al Lewis酸位點(diǎn)的協(xié)同催化作用使側(cè)鏈不飽和單體產(chǎn)物的產(chǎn)率和選擇性大幅提高。該研究將單原子和Lewis酸位點(diǎn)結(jié)合起來(lái)，在更安全和更低成本的生物質(zhì)催化體系中獲得高附加值產(chǎn)品，并為生物質(zhì)煉制工業(yè)的催化劑設(shè)計(jì)提供了一定的理論指導(dǎo)。這一成果近期發(fā)表在Journal of the American Chemical Society (DOI: 10.1021/jacs.3c04028)，孟格博士為第一作者，溫州大學(xué)為第一完成單位，岳鳳霞、吳玉龍、王定勝為共同通訊作者。

原文鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.3c04028