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PNAS：沈陽師范大學(xué)趙震教授研究團(tuán)隊(duì)在甲烷低溫液相選擇催化氧化研究方面取得重要進(jìn)展

來源：沈陽師范大學(xué)      2023-03-03
導(dǎo)讀：近日，沈陽師范大學(xué)趙震教授研究團(tuán)隊(duì)在甲烷低溫液相選擇催化氧化研究方面取得重要進(jìn)展，在世界公認(rèn)的綜合性科學(xué)頂級(jí)期刊《美國科學(xué)院院刊》（PNAS））發(fā)表題為“Efficient catalysts of surface hydrophobic Cu-BTC with coordinatively unsaturated Cu(I) sites for the direct oxidation of methane” （用于甲烷直接氧化的具有配位不飽和Cu(I)位點(diǎn)的表面疏水性Cu-BTC的高效催化劑）的學(xué)術(shù)論文。到目前，沈陽師范大學(xué)教師已先后在世界四大綜合性頂尖學(xué)術(shù)期刊（Nature，Science，Cell，PNAS）中的三大頂級(jí)期刊上發(fā)表論文。


該學(xué)術(shù)論文第一作者為沈陽師范大學(xué)與中國石油大學(xué)（北京）聯(lián)合培養(yǎng)的博士研究生李文翠和李志，通訊作者為沈陽師范大學(xué)趙震教授和張航副教授。論文主要依托我校中國科協(xié)“一帶一路”國際聯(lián)合能源與環(huán)境催化研究中心和遼寧省高校重大科技平臺(tái)“能源與環(huán)境催化工程技術(shù)研究中心”完成，得到了國家自然科學(xué)基金重大研究計(jì)劃重點(diǎn)支持項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金重大研究計(jì)劃集成項(xiàng)目和國家自然科學(xué)基金青年科學(xué)基金的資助。

甲烷的C-H鍵活化是天然氣、頁巖氣和煤層氣直接轉(zhuǎn)化為液體燃料的關(guān)鍵，建立低溫甲烷選擇性氧化催化路線是催化科學(xué)和技術(shù)面臨的重大挑戰(zhàn)之一。金屬有機(jī)框架（MOFs）材料不僅能構(gòu)筑結(jié)構(gòu)均一的高分散金屬離子催化劑，而且是一類優(yōu)良的仿生酶催化劑材料，采用疏水改性MOFs材料作為液相反應(yīng)中的甲烷選擇氧化催化劑，不僅克服了MOFs材料普遍不耐水的缺點(diǎn)，同時(shí)可以生成配位不飽和雙核銅活性位點(diǎn)。
疏水性配位不飽和MOFs催化劑液相催化甲烷氧化示意圖
趙震教授研究團(tuán)隊(duì)探究了表面疏水性Cu-BTC催化劑用于高效液相催化甲烷選擇性氧化性能。采用溶劑熱法成功合成了含有雙核銅活性位點(diǎn)的金屬有機(jī)框架催化劑（Cu-BTC）。并利用氣相沉積法在235°C真空條件下，通過疏水性聚二甲基硅氧烷(PDMS)對(duì)Cu-BTC表面進(jìn)行疏水化改性（Cu-BTC-P-235），生成具有混合價(jià)Cu(I)/Cu(II)的Cu配位不飽和金屬位點(diǎn)（CUS），以模擬甲烷單加氧酶(MMO)的結(jié)構(gòu)；作為對(duì)比，還制備了不同真空溫度疏水改性的催化劑（Cu-BTC-P-200）。疏水改性后的Cu-BTC-P-235不僅可以顯著提高其在液相中的催化循環(huán)穩(wěn)定性，還可以生成配位不飽和的Cu(I)位點(diǎn)，從而顯著提高催化活性。光譜表征和理論計(jì)算結(jié)果證明，配位不飽和的Cu(I)位點(diǎn)先使H2O2解離成?OH，再與配位不飽和的Cu(I)位點(diǎn)結(jié)合形成Cu(II)-O活性物種，激活甲烷的C?H鍵。Cu-BTC-P-235催化劑上實(shí)現(xiàn)了10.67 mmol gcat.?1h?1的C1含氧化合物(CH3OH, CH3OOH)的高產(chǎn)率，對(duì)C1含氧化合物的選擇性高達(dá)99.6%，并且催化劑具有優(yōu)異的可重復(fù)使用性。該研究開發(fā)了一種溫和條件下（50 °C）在Cu(II)-O活性位點(diǎn)上高效催化甲烷轉(zhuǎn)化的新途徑。
原文鏈接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2206619120。
近年來趙震教授研究團(tuán)隊(duì)始終圍繞“能源與環(huán)境催化”領(lǐng)域的國家戰(zhàn)略需求，積極開展有組織的科研攻關(guān)工作，努力解決大氣PM2.5污染超標(biāo)和低碳烷烴低溫直接轉(zhuǎn)化效率低的難題和關(guān)鍵技術(shù)，在燃油發(fā)動(dòng)機(jī)尾氣催化凈化和甲烷、乙烷和丙烷等低碳烷烴的活化與選擇轉(zhuǎn)化方面連續(xù)取得新進(jìn)展，相繼獲得科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目、國家自然基金重大研究計(jì)劃培育、重點(diǎn)和集成項(xiàng)目等國家重大重點(diǎn)項(xiàng)目，又先后在PNAS、Angewandte Chemie International Edition、Applied Catalysis B、ACS Catalysis、Chemical Engineering Journal、Journal of Catalysis 等催化Top期刊上發(fā)表系列高水平論文。



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