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近日，內(nèi)蒙古大學化學化工學院“駿馬計劃”研究員王青課題組在自由基電荷傳輸方面取得重要研究進展，相關(guān)成果在國際化學頂級期刊Angew. Chem. Int. Ed.上發(fā)表，題目為” Symmetry-Broken Intermolecular Charge Separation of Cationic Radicals” (論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202301348 )。論文第一作者為化學化工學院博士研究生劉廣華和碩士研究生高磊，通訊作者為化學化工學院王青研究員、新加坡國立大學Chi Chunyan教授以及杭州師范大學戴高樂教授，內(nèi)蒙古大學為該論文第一單位。

陽離子自由基在有機光電領(lǐng)域具有重要的研究意義，如可以應(yīng)用于自旋、光熱等器件中。由于自旋-自旋相互作用，陽離子自由基通常會發(fā)生二聚反應(yīng)，生成電荷離域的具有高對稱性的復(fù)合物，此類反應(yīng)被歸屬為“對稱性驅(qū)動型“反應(yīng)。而 “對稱性破缺”型反應(yīng)（即兩個相同的陽離子自由基沒有發(fā)生二聚，而是發(fā)生歧化反應(yīng)生成非對稱的產(chǎn)物）卻從未被報道過，即使它具有很重要的研究意義，1）它將代替之前構(gòu)筑光電材料經(jīng)常采用的給體-受體雙分子策略，從而大大加速單分子器件的發(fā)展；2) 它將為混合價態(tài)復(fù)合物的制備提供新方法；3)  它將為有機化合物基鐵電材料的開發(fā)提供新的可能。

鑒于此，王青課題組設(shè)計了一個四極矩分子Pyr-BA，此分子具有兩個富電子的吡咯型氮原子，兩個缺電子的五氟苯基團。氮原子的此種摻雜方式將有望大大增強分子間相互作用力，同時極大降低分子歧化能壘，從而賦予此陽離子自由基獨特的性能（圖1）。

圖1. 分子設(shè)計策略

單晶結(jié)構(gòu)顯示，此陽離子自由基的凈結(jié)構(gòu)雖然為(2Pyr-BA)2+2SbF6-，但其實它是非對稱的混合價態(tài)復(fù)合物Pyr-BA0.6+···Pyr-BA1.4+。其中，Pyr-BA0.6+（B）為平面結(jié)構(gòu)，而Pyr-BA1.4+（A）為碗狀結(jié)構(gòu)（圖2a）。這種現(xiàn)象與其它被報道的對稱二聚體截然不同。作者推測這是由兩個相同的陽離子自由基之間發(fā)生0.4電子傳輸導致。隨后，一系列變溫單晶（圖2b）、變溫吸收光譜（圖2c）和變溫順磁共振測試（圖2d）都表明低溫和聚集可以誘導此陽離子自由基的對稱性破缺電荷傳輸。

圖2. 變溫物理表征

該研究是首次通過單晶結(jié)構(gòu)證實離子自由基發(fā)生對稱性破缺電荷分離現(xiàn)象的工作，它將不僅為材料應(yīng)用提供新的機遇，同時將為電荷傳輸基本理論注入新的血液。

該研究受到國家自然科學基金(22001135, 2226104)、內(nèi)蒙古自治區(qū)教育廳(NJYT22098)等項目的支持。

通訊作者簡介：王青，我?；瘜W化工學院“駿馬計劃”研究員，博士生導師。2014年7月，本科畢業(yè)于西安交通大學；2018年8月，博士畢業(yè)于新加坡國立大學；之后在日本名古屋大學進行博士后研究；2019年12月，來校任教至今。主要從事大共軛有機功能材料方面的研究工作。

課題組鏈接：https://m.x-mol.com/groups/wang_qing_0114