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近日，湖南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院曾澤兵教授課題組在納米石墨分子與拓撲態(tài)性質(zhì)的交叉領(lǐng)域取得重要進展，首次發(fā)現(xiàn)并揭示了納米石墨分子中拓撲界面態(tài)的自旋極化及其自由基性質(zhì)，相關(guān)研究成果發(fā)表在Cell Press頂刊Chem上。

在納米石墨烯分子的眾多性質(zhì)中，磁性一直以來都是最為令人神往也是最晦澀難懂的。這類π磁化的功能納米分子具有獨特的開殼電子結(jié)構(gòu)，在自旋器件、量子技術(shù)和納米電子器件等領(lǐng)域有著巨大的應(yīng)用潛力。區(qū)別于自旋極化端態(tài)（spin-polarized end state）的熱點研究，拓撲分類理論最近預(yù)測，若椅式邊緣石墨烯納米帶（ANGs）由拓撲非平庸和平庸的片段稠合，可能出現(xiàn)特殊的對稱性保護拓撲相—即在交界的異質(zhì)結(jié)區(qū)產(chǎn)生電子自旋極化的界面態(tài)（interface state）。這種自旋軌道去簡并的現(xiàn)象是由電子強庫倫斥力所驅(qū)動的。然而，以上拓撲態(tài)的新理論尚無確鑿案例驗證。

階梯形氮雜納米石墨分子的設(shè)計合成。

曾澤兵教授課題組基于原子級精確的濕法合成技術(shù)，將兩個苝分子和1,6-二氮雜蒽片段稠合，使交界處形成新的p-n異質(zhì)結(jié)（Figure 1）。作者在課題組前期發(fā)展的新苝核基礎(chǔ)上，經(jīng)乙炔基修飾、雙重povarov環(huán)化反應(yīng)和高溫堿催化關(guān)環(huán)，成功得到了階梯形的氮雜納米石墨烯分子ANG-a~b。以此類分子為模型，首次發(fā)現(xiàn)并揭示了納米石墨分子中拓撲界面態(tài)的自旋極化及其自由基性質(zhì)。

兩個納米石墨分子擁有相同的共軛骨架，而前者在界面區(qū)修飾有取代基（甲氧基），后者為無位阻的氫原子。經(jīng)紫外-可見光-近紅外吸收光譜、電子順磁共振（ESR）、和單晶衍射等系列表征及理論計算，證明ANG-a接近常見的閉殼電子結(jié)構(gòu)，而ANG-b則是單線態(tài)雙自由基的基態(tài)電子結(jié)構(gòu)，其中，雙自由基貢獻為y₀= 33.9%、四自由基貢獻為y₁= 5.7%。通過對比兩者差異化的電子結(jié)構(gòu)與光電磁學(xué)性質(zhì)，揭開了共軛體系的拓撲界面態(tài)特征及其電子效應(yīng)：1）界面峽谷邊緣（cove）的精確氮摻雜，使界面區(qū)呈現(xiàn)出顯著的拓撲非平庸性，而苝片段則是與之相反的拓撲平庸相，這種拓撲平庸-非平庸-平庸的交替共軛誘導(dǎo)異質(zhì)結(jié)區(qū)的電子自旋極化，從而產(chǎn)生異常的自由基性質(zhì)；2）未成對自旋電子主要分布于拓撲界面區(qū)，極少離域至分子兩端，因此無需末端大位阻基團保護，納米分子仍具有相當?shù)目諝馀c熱穩(wěn)定性，甚至對酸和堿的耐受性，這在已報道的共軛自由基分子材料中是極罕見的；3）拓撲界面態(tài)及其自由基性質(zhì)與分子的取代基效應(yīng)、能隙和離域的界面芳香性等高度關(guān)聯(lián)，這也是界面修飾的ANG-a不具有拓撲界面態(tài)的主要原因，盡管通常認為這種位阻修飾有利于自由基形成。有意思的是，失電子的納米分子(ANG-b)²⁺仍保持界面自旋極化及雙自由基性質(zhì)（y₀= 13.8%）。

ANG-a~b的單晶結(jié)構(gòu)(a)、ACID圖譜(b)、吸收光譜(c)和電化學(xué)性質(zhì)(d~e)及其ANGs能級示意圖和超晶格的界面態(tài)電荷密度(f)；ANG-b和(ANG-b)²⁺的變溫ESR譜圖和自旋密度分布(g~h)。

綜上，以上工作不僅展示了一種階梯狀的、原子級精確氮雜的納米石墨烯分子模型，且拓撲界面的自旋極化概念為構(gòu)筑納米共軛分子提供了一種全新的設(shè)計策略，有望創(chuàng)造更多穩(wěn)定的共軛自由基分子和光電磁集成的有機共軛材料。

文章第一作者是湖南大學(xué)博士研究生李祖豪，通訊作者為湖南大學(xué)曾澤兵教授。