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近日，化學(xué)學(xué)院郭林教授和物理學(xué)院劉利民教授研究團隊在高度分散的原子級非晶BiOx團簇可控制備及其電催化氮氣還原反應(yīng)方面取得新進展。相關(guān)工作以“Activating Bi p-orbitals in Dispersed Clusters of AmorphousBiOxfor Electrocatalytic Nitrogen Reduction”為題，2023年2月12日在線發(fā)表在《AngewandteChemieInternational Edition》雜志上。該研究獲國家自然科學(xué)基金項目（No.51532001, 11974037）等資助?；瘜W(xué)學(xué)院副教授康建新為文章的第一作者，化學(xué)學(xué)院博士生陳翔宇和北京計算科學(xué)研究中心博士生司如同為共同一作，北京航空航天大學(xué)為該論文的第一完成單位。

發(fā)展高性能、低污染、低能耗的合成氨技術(shù)來替代或補充傳統(tǒng)的哈伯制氨工藝是解決當前能源和環(huán)境危機、實現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展的重要保障之一。然而，由于N2分子具有超低的質(zhì)子和電子親和性，很難被大多數(shù)過渡金屬基催化劑活化。同時，過渡金屬基催化劑通常在水體系中的析氫反應(yīng)中表現(xiàn)優(yōu)異，進一步降低了其在固氮反應(yīng)中的催化選擇性。這些因素使得基于氮氣的水相電催化氮還原反應(yīng)一直受到低反應(yīng)速率和低選擇性的困擾。為了解決這一問題，迫切要求發(fā)展不同于現(xiàn)有d軌道過渡金屬基材料的全新催化劑和理論方法。

研究團隊利用原位電化學(xué)轉(zhuǎn)化方法成功制備了高度分散的原子級非晶BiOx團簇，提出了通過調(diào)控主族金屬Bi的p軌道實現(xiàn)固氮反應(yīng)的理論框架，揭示了Bi(II)是NRR高活性的起源：Bi(II)的pz軌道是增強NRR活性的主要原因，其積分占據(jù)數(shù)與催化劑過電勢之間呈線性比例關(guān)系，闡明了N2的還原主要受Bi原子6pz軌道向N2注入電子的影響。因此，通過制備高度不飽和配位的非晶BiOx團簇來調(diào)節(jié)Bi元素氧化態(tài)，是增強其NRR性能的關(guān)鍵。研究團隊通過使用15N2進行同位素標記等性能測試方法，在-0.8 V vs. RHE的電位下獲得了最佳的產(chǎn)氨速率113μgh-1mg-1cat，在-0.6 V vs. RHE的電位下獲得了最佳的法拉第效率30%，優(yōu)于目前大多數(shù)報道的NRR催化劑的性能。

該項研究工作揭示了非晶BiOx團簇6p軌道占據(jù)數(shù)的調(diào)控引起的Bi氧化態(tài)的變化與氮還原反應(yīng)的活性及選擇性間的內(nèi)在聯(lián)系，為進一步開發(fā)基于p軌道的主族金屬基催化劑提供了借鑒。

非晶BiOx團簇6p軌道的調(diào)控與NRR活性的相關(guān)性

原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202217428。