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在剛剛邁入2023年之際，我們持續(xù)關(guān)注并回顧了2022年黃輝團(tuán)隊(duì)在上述領(lǐng)域的研究成果，他們?cè)?em style=";padding: 0px;outline: 0px;max-width: 100%;box-sizing: border-box !important;overflow-wrap: break-word !important">Nat. Commun.，J. Am. Chem. Soc, Angew. Chem. Int. Ed.，Adv. Mater.等期刊上發(fā)表研究及綜述文章近20篇。我們對(duì)其中的代表性成果進(jìn)行了梳理，供大家學(xué)習(xí)和交流。

【2022年研究成果集錦】

Part 1 有機(jī)/高分子半導(dǎo)體材料的精準(zhǔn)合成

1. Nat. Commun.：首次開發(fā)基于C-S鍵活化的聚合方法（CASP）

聚合物半導(dǎo)體材料，因其具有化學(xué)結(jié)構(gòu)易調(diào)節(jié)、可調(diào)控的帶隙和光吸收、優(yōu)良的電荷傳輸遷移率、可柔性制備和可溶液加工性能等優(yōu)點(diǎn)，在有機(jī)電子學(xué)領(lǐng)域有著非常廣泛的應(yīng)用前景。目前的制備方法通常芳基鹵代物作為親電試劑，離去基團(tuán)環(huán)境毒性，且容易產(chǎn)應(yīng)自偶聯(lián)副反應(yīng)，影響了聚合物半導(dǎo)體材料性能的提升和產(chǎn)業(yè)化前景。

中國(guó)科學(xué)院大學(xué)黃輝教授和史欽欽副教授和美國(guó)西北大學(xué)Tobin Marks等人以芳基硫醚為親電試劑，與親核試劑芳基錫烷在CuTC和Pd(PPh₃)₄共催化下，實(shí)現(xiàn)了高效偶聯(lián)聚合。該聚合方法芳基硫醚作為親電試劑，不僅可以減少自偶聯(lián)副反應(yīng)的發(fā)生，還可以實(shí)現(xiàn)室溫高效聚合，為合成低成本、高性能的有機(jī)半導(dǎo)體材料提供了新的方法。

參考文獻(xiàn)：

https://www.nature.com/articles/s41467-021-27832-1

2. Angew. Chem. Int. Ed.封面：室溫Stille聚合實(shí)現(xiàn)聚合物的精準(zhǔn)調(diào)控

交替共軛聚合物目前的制備方法主要為熱活化Stille，Suzuki及直接芳基化等交叉偶聯(lián)聚合方式。熱活化的合成方法存在合成重現(xiàn)性差，副反應(yīng)多，材料存在結(jié)構(gòu)缺陷等問(wèn)題，極大限制了共軛聚合物材料的批次重復(fù)性和性能提升。

中國(guó)科學(xué)院大學(xué)黃輝教授和史欽欽副教授等人采用一種以Buchwald預(yù)催化劑P(t-Bu)₃Pd G3的簡(jiǎn)單高效催化體系，首次實(shí)現(xiàn)了室溫下具有高效Stille聚合反應(yīng)。采用該方法制備的交叉聚合物具有更加精準(zhǔn)的交替結(jié)構(gòu)，因而合成的聚合物具有比傳統(tǒng)熱活化Stille制備的材料更高的載流子遷移率。該方法的開發(fā)不僅為高性能共軛聚合物材料的制備提供了新方法，更為有機(jī)電子學(xué)發(fā)展提供了新的研究思路。

參考文獻(xiàn)：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202115969

3. CCS Chem.：基于葒的簡(jiǎn)單雙自由基材料的設(shè)計(jì)與合成

雙自由基分子具有獨(dú)特的光電磁性能，在自旋電子、鋰電池、量子信息處理等方面具有廣泛的應(yīng)用前景。然而，構(gòu)建穩(wěn)定的雙自由基稠環(huán)分子極具挑戰(zhàn)性。為了提升雙自由基的穩(wěn)定性，通常在分子中延長(zhǎng)共軛或者引入大位阻基團(tuán)。但共軛程度的延長(zhǎng)或者大位阻基團(tuán)的引入一般會(huì)導(dǎo)致多步合成和提純過(guò)程，限制了材料的設(shè)計(jì)與合成。

基于此，中國(guó)科學(xué)院大學(xué)黃輝教授和史欽欽副教授等人設(shè)計(jì)了基于葒為核心結(jié)構(gòu)的一系列稠環(huán)分子，并采用兩步合成方法高效合成了O，S，Se摻雜的葒基新分子。采用變溫核磁、變溫EPR、紫外吸收等實(shí)驗(yàn)手段以及NICS，HOMA和FOD等研究手段揭示了該系列材料從閉殼結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化為開殼結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵機(jī)理。

參考文獻(xiàn)：

https://www.chinesechemsoc.org/doi/10.31635/ccschem.022.202201954

Part 2 高性能有機(jī)太陽(yáng)能電池材料設(shè)計(jì)及形貌調(diào)控

1. JACS封面：非共價(jià)“構(gòu)象鎖”助力平面型固體添加劑的設(shè)計(jì)

有機(jī)太陽(yáng)能電池的能量轉(zhuǎn)化效率很大程度上依賴于活性層的形貌——如分子取向、結(jié)晶性、相域尺寸及其純度等，近些年的研究表明通過(guò)使用一類易使用、無(wú)殘留的高揮發(fā)性固體添加劑可以有效的調(diào)控混合薄膜形貌。然而，這類固體添加劑的分子設(shè)計(jì)原則與作用機(jī)理研究尚不明晰。

因此，中國(guó)科學(xué)院大學(xué)黃輝教授和張昕副教授等人選擇固體添加劑分子的構(gòu)象調(diào)控作為研究切入點(diǎn)，將非共價(jià)“構(gòu)象鎖”策略成功應(yīng)用于固體添加劑分子的設(shè)計(jì)，有效改善活性層的微觀形貌，從而顯著提升太陽(yáng)能電池的性能。通過(guò)平面型固體添加劑處理后，本工作制備并獲得了光電轉(zhuǎn)化效率高達(dá)18.85%的有機(jī)太陽(yáng)能器件（該器件效率獲得中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院的認(rèn)證：18.7%），創(chuàng)造了當(dāng)時(shí)單結(jié)二元有機(jī)太陽(yáng)能電池的最高記錄值，有利于理解固體添加劑的構(gòu)效關(guān)系，并為設(shè)計(jì)高效固體添加劑指明了新的思路。

參考文獻(xiàn)：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c05303

2. Adv. Mater.：逐層旋涂法實(shí)現(xiàn)對(duì)垂直組分分布的精細(xì)調(diào)控

有機(jī)太陽(yáng)能電池的光活性層薄膜涉及到光子吸收、激子擴(kuò)散與解離以及電荷傳輸?shù)戎匾^(guò)程，因此如何制備高質(zhì)量的光活性層薄膜是關(guān)乎器件性能的核心問(wèn)題。中國(guó)科學(xué)院大學(xué)黃輝教授和張昕副教授等人利用逐層旋涂法構(gòu)建垂直相分離結(jié)構(gòu)的光活性層薄膜，并進(jìn)一步通過(guò)調(diào)節(jié)旋涂轉(zhuǎn)速實(shí)現(xiàn)對(duì)垂直組分分布的精細(xì)調(diào)控，獲得了創(chuàng)紀(jì)錄的單異質(zhì)結(jié)二元共混有機(jī)太陽(yáng)能電池。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，調(diào)控活性層垂直組分分布可以增強(qiáng)光活性層材料的結(jié)晶性、提高激子解離、降低能量損失以及平衡電子/空穴的傳輸，最終獲得了效率高到19.05%的有機(jī)光伏器件。這項(xiàng)工作為制備高性能有機(jī)太陽(yáng)能電池提供新的方法，有助于理解光活性層垂直組分分布與光伏器件性能之間的關(guān)系。

參考文獻(xiàn)：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202204718

3. Adv. Funct. Mater.：具有高品質(zhì)因子的簡(jiǎn)單結(jié)構(gòu)電子受體

基于稠環(huán)電子受體的體異質(zhì)結(jié)有機(jī)太陽(yáng)能電池發(fā)展迅猛，其最高的光電轉(zhuǎn)換效率已突破19%大關(guān)。然而這類稠環(huán)電子受體材料通常含有一個(gè)高稠合度的芳香（雜）環(huán)，其合成路線一般較為復(fù)雜，總產(chǎn)率較低。

有鑒于此，中國(guó)科學(xué)院大學(xué)黃輝教授和張昕副教授等人使用價(jià)格低廉的2,3-二溴噻吩作為起始原料，并采用苯和噻吩作為共軛骨架的主要構(gòu)筑單元，構(gòu)建了一系列含有S···O非共價(jià)“構(gòu)象鎖”的簡(jiǎn)單結(jié)構(gòu)電子受體材料。這類新型受體材料具有較高的品質(zhì)因子（即FOM值，其等于光電轉(zhuǎn)化效率與合成復(fù)雜度指數(shù)的比值），展現(xiàn)了非共價(jià)“構(gòu)象鎖”在低成本、高性能電子受體材料設(shè)計(jì)方面的明顯優(yōu)勢(shì)和潛力。

參考文獻(xiàn)：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202108861

4. Adv. Funct. Mater.：非共價(jià)“構(gòu)象鎖”異構(gòu)化實(shí)現(xiàn)高性能全小分子有機(jī)太陽(yáng)能電池

近些年來(lái)，高性能有機(jī)太陽(yáng)能電池主要是基于寬帶隙聚合物給體材料實(shí)現(xiàn)的。然而，聚合物材料普遍存在批次差異現(xiàn)象，這無(wú)疑給器件的可重復(fù)性帶來(lái)很大的障礙。由此，開發(fā)分子量確定、容易純化的高性能小分子給體材料則顯得尤為重要。

因此，中國(guó)科學(xué)院大學(xué)黃輝教授、張昕副教授和香港中文大學(xué)路新慧教授等人通過(guò)引入非共價(jià)“構(gòu)象鎖”策略，設(shè)計(jì)合成了一對(duì)區(qū)域異構(gòu)的小分子給體材料。實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明非共價(jià)“構(gòu)象鎖”區(qū)域異構(gòu)的策略，可以有效調(diào)控小分子受體的光電性質(zhì)、固態(tài)堆積行為以及光伏器件性能，為探索高性能小分子給體材料指明了新的思路。

參考文獻(xiàn)：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202112433

5. Adv. Sci.：借助三元給體合金策略有效降低能量損失，實(shí)現(xiàn)高開壓和高性能有機(jī)太陽(yáng)能電池器件的制備

有機(jī)材料具有較小的介電常數(shù)，其激子通常具有局域化的特性。相較于非激子型太陽(yáng)能電池（硅基和鈣鈦礦太陽(yáng)能電池），有機(jī)太陽(yáng)能電池存在電荷轉(zhuǎn)移態(tài)，這會(huì)導(dǎo)致器件的開路電壓相對(duì)較低（通常小于0.9 V）。因此，如何進(jìn)一步降低能量損失，提升開路電壓和光電轉(zhuǎn)換效率是有機(jī)太陽(yáng)能電池領(lǐng)域中至關(guān)重要的科學(xué)問(wèn)題之一。

中國(guó)科學(xué)院大學(xué)黃輝教授和張昕副教授等人通過(guò)三元給體合金策略提升給受體界面形成的電荷轉(zhuǎn)移態(tài)，有效的降低了器件的能量損失。該工作選取具有良好混溶性的給體聚合物PM6和D18-Cl，兩者形成的給體合金有利于在較寬的重量比例范圍內(nèi)調(diào)控合金態(tài)的能級(jí)，進(jìn)而可連續(xù)調(diào)節(jié)活性層中的電荷轉(zhuǎn)移態(tài)。最終，本工作成功獲得了開壓高達(dá)0.91 V，光電轉(zhuǎn)換效率超過(guò)19.2%的單異質(zhì)結(jié)有機(jī)太陽(yáng)能電池，為設(shè)計(jì)低能損、高性能有機(jī)光伏器件提供了新的指導(dǎo)策略。

參考文獻(xiàn)：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202203606

Part 3光電傳感及生物材料

1. Angew. Chem. Int. Ed.：短波紅外光特異性響應(yīng)的有機(jī)光電突觸

人類通過(guò)體內(nèi)數(shù)十億的神經(jīng)元及突觸感知周圍的環(huán)境、獲取各種各樣的信息，并且實(shí)現(xiàn)記憶和存儲(chǔ)的功能。80%的外界信息由人類視覺系統(tǒng)獲取，其關(guān)鍵功能之一是分辨顏色（不同光波長(zhǎng)）。目前報(bào)道的多數(shù)光電突觸器件的光響應(yīng)范圍與感光材料的吸收范圍一致，無(wú)法僅對(duì)某一特定波長(zhǎng)范圍表現(xiàn)出突觸行為。因此，模擬人類視覺分辨不同波長(zhǎng)光信號(hào)的功能仍是重要挑戰(zhàn)。

因此，中國(guó)科學(xué)院大學(xué)黃輝教授等人通過(guò)設(shè)計(jì)合成一種窄帶共軛聚合物P1（光學(xué)帶隙0.69 eV），并借助界面能級(jí)勢(shì)壘和非平衡載流子傳輸捕獲電荷，首次實(shí)現(xiàn)了對(duì)短波紅外光特異性響應(yīng)的有機(jī)光電突觸器件。器件具有優(yōu)異的長(zhǎng)時(shí)和短時(shí)可塑性，以及低至和人類一次神經(jīng)活動(dòng)消耗能量相當(dāng)?shù)哪芎摹Ｍㄟ^(guò)拓展其他材料體系，證明了該工作構(gòu)建短波紅外光特異性響應(yīng)光電突觸策略的普適性。最后，光電突觸器件陣列被成功應(yīng)用于抗可見光干擾的字母成像。該工作為實(shí)現(xiàn)特異性響應(yīng)的有機(jī)光電突觸提供了一種新策略。

參考文獻(xiàn)：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202213733

2. Adv. Mater.: 通過(guò)調(diào)節(jié)硫族元素獲得有效的近紅外二區(qū)光動(dòng)力I型光敏劑

在臨床治療中，浸潤(rùn)深、體積大、部位復(fù)雜、手術(shù)/放療可能性低的惡性腫瘤難以治愈。因此，光動(dòng)力/光熱療法（PDT/PTT）因其無(wú)創(chuàng)性、顯著的腫瘤穿透深度和可忽略的副作用而被成為治療此類腫瘤的理想方法。一方面，近紅外二區(qū)（NIR-II）激光照射具有深度穿透（1064 nm激光大于1厘米）和高最大允許曝光（1064 nm激光是1.0 W cm^?2）優(yōu)勢(shì)；另一方面，可在缺氧腫瘤的缺氧微環(huán)境工作要求光敏劑應(yīng)為PDT的I型材料。因此，開發(fā)NIR-II的PDT的I型光敏劑并被應(yīng)用于癌癥治療具有極大的臨床應(yīng)用前景。

中國(guó)科學(xué)院大學(xué)黃輝教授、彭謙教授和深圳市第二人民醫(yī)院譚回教授、蔡曉東教授等人通過(guò)硫族元素的調(diào)節(jié)，增強(qiáng)電子轉(zhuǎn)移驅(qū)動(dòng)力，促進(jìn)了自由機(jī)型活性氧物種的產(chǎn)生。基于碲吩的PTTe納米顆粒在體外常氧和缺氧條件下都表現(xiàn)出優(yōu)異的生物相容性和前所未有的NIR-II（1064 nm）I型光動(dòng)力/光熱性能，可有效抑制體內(nèi)4T1腫瘤增殖。

參考文獻(xiàn)：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202108146

【黃輝教授簡(jiǎn)介】

黃輝，湖南衡陽(yáng)人，中國(guó)科學(xué)院大學(xué)特聘教授、國(guó)家自然科學(xué)基金杰出青年獲得者。本科、碩士、博士先后畢業(yè)于北京師范大學(xué)、中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所、達(dá)特茅斯學(xué)院。2008年在美國(guó)西北大學(xué)從事博士后研究（合作導(dǎo)師Prof. Tobin J. Marks），隨后加入美國(guó)康菲石油公司（菲利普斯66石油公司）全球研發(fā)中心擔(dān)任研究科學(xué)家。2013年作為中科院海外引進(jìn)人才加入中國(guó)科學(xué)院大學(xué)，其主要科研方向是有機(jī)/高分子半導(dǎo)體材料的設(shè)計(jì)、合成與應(yīng)用研究。2017年入選J. Mater. Chem. A期刊新銳科學(xué)家（Emerging Investigator）。先后獲得中國(guó)科學(xué)院朱李月華優(yōu)秀教師獎(jiǎng)、中國(guó)科學(xué)院優(yōu)秀導(dǎo)師獎(jiǎng)、唐立新優(yōu)秀學(xué)者獎(jiǎng)、領(lǐng)雁金獎(jiǎng)等。以通訊作者/第一作者發(fā)表（接收）學(xué)術(shù)論文超過(guò)100篇，多篇文章被Nature和Materials Views China等專業(yè)學(xué)術(shù)網(wǎng)站報(bào)道。編寫英文專著《Organic and Hybrid Solar Cells》（Springer出版社，2014）。目前擔(dān)任中國(guó)化學(xué)會(huì)副秘書長(zhǎng)、分子聚集發(fā)光委員會(huì)委員、青年工作者委員會(huì)委員、中國(guó)感光學(xué)會(huì)光化學(xué)與光生物專業(yè)委員會(huì)委員、InfoMat編委、Sci. China Chem.編委，以及科技部、國(guó)家獎(jiǎng)勵(lì)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金委評(píng)審專家等。