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Nat. Commun.：湖南大學(xué)吳英鵬課題組在液態(tài)金屬電催化系統(tǒng)領(lǐng)域取得新進展
來源：湖南大學(xué) 2022-12-20
導(dǎo)讀：近日，湖南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院吳英鵬教授課題組開發(fā)出一種在液態(tài)金屬中由電流體動力學(xué)調(diào)控的納米催化劑制備方法，并以此構(gòu)建了基于液態(tài)金屬負(fù)載的自修復(fù)電催化系統(tǒng)。該成果以“A self-healing electrocatalytic system via electrohydrodynamics induced evolution in liquid metal”為題發(fā)表在國際期刊《Nature Communications》上。
電催化作為一種清潔能源的低碳轉(zhuǎn)化技術(shù)，通過將可再生電能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能，可實現(xiàn)綠色、高效的化學(xué)品合成。電催化的核心是電極/電催化的設(shè)計，傳統(tǒng)的催化劑負(fù)載于固態(tài)導(dǎo)電基底上，以此來實現(xiàn)電荷傳遞及催化轉(zhuǎn)化。而在長時間的使用過程中，電極失活不可避免，因此開發(fā)可自修復(fù)型電極具有重要意義。該團隊通過以液態(tài)金屬為分散劑，利用電場誘導(dǎo)納米催化劑發(fā)生可控演化，制備了新型鉍劑液態(tài)金屬電極，并展示了其在電催化二氧化碳還原領(lǐng)域應(yīng)用。當(dāng)鉍催化劑因長時間工作而發(fā)生失活時，通過原位電化學(xué)重構(gòu)手段實現(xiàn)了催化劑失活后的自修復(fù)過程。
液態(tài)金屬自修復(fù)電極的結(jié)構(gòu)表征及自修復(fù)研究發(fā)現(xiàn)將氧化鉍前驅(qū)體通過可控氧化策略分散在液態(tài)金屬中時，在電場作用下，氧化鉍形成高分散的單原子態(tài)，并最終在液態(tài)金屬內(nèi)發(fā)生原子重排和電化學(xué)偏析。進一步研究發(fā)現(xiàn)，液態(tài)金屬的表面能與金屬鉍的成核有重要聯(lián)系，電場可以對其實現(xiàn)精確調(diào)控。作者研究了不同電位模式施加時，析出鉍納米催化劑結(jié)構(gòu)、形貌的轉(zhuǎn)變。同時將演化完成的液態(tài)金屬系統(tǒng)集成于3D打印的電解槽中，展示了電催化二氧化碳還原的應(yīng)用。當(dāng)該電極在長時間工作后，晶體鉍催化劑中出現(xiàn)了碳酸氧鉍物相結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致催化劑失活。在傳統(tǒng)基底負(fù)載的催化電極上，由相變引發(fā)的失活通常較難解決。而作者通過將催化劑重新引入液態(tài)金屬體相內(nèi)，并通過負(fù)電位再生，實現(xiàn)了催化劑的原位修復(fù)過程。該工作開發(fā)了電化學(xué)可控制備納米催化劑的方法，克服了傳統(tǒng)電催化/電合成電極在失活后難以修復(fù)的問題，同時也為新型的液態(tài)金屬電催化電極提供良好指導(dǎo)。吳英鵬教授為論文通訊作者，湖南大學(xué)為通訊單位。博士研究生侯屹峰為文章第一作者。該工作得到了國家自然科學(xué)基金和湖南大學(xué)科研啟動經(jīng)費等項目的支持。參考資料：https://news.hnu.edu.cn/info/1102/33507.htm
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