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Angew：安工程蘇偉課題組在f區(qū)金屬配合物研究領(lǐng)域取得新進(jìn)展
來(lái)源：安徽工程大學(xué) 2022-12-09
導(dǎo)讀：近日，安徽工程大學(xué)化學(xué)學(xué)科蘇偉博士以第一單位、第一作者身份在德國(guó)化學(xué)會(huì)（GDCh）旗下Angew. Chem. Int. Ed.期刊上發(fā)表了f區(qū)金屬配合物合成和小分子活化方面的研究成果，取得了f區(qū)金屬配合物研究領(lǐng)域的新進(jìn)展，論文以“Facile Synthesis of Uranium Complexes with a Pendant Borane Lewis Acid and 1,2-Insertion of CO into a U?N Bond”為題在線(xiàn)發(fā)表（https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ anie.202212823）。
目前，具有次級(jí)配位單元的配體在異核金屬簇合成和小分子活化方面廣泛受到關(guān)注。根據(jù)“軟硬酸堿理論”，軟的P(III)原子能夠穩(wěn)定低價(jià)態(tài)的過(guò)渡金屬中心，次級(jí)配位點(diǎn)主要使用的是Lewis堿PR3。近期陸續(xù)有一些工作揭示，對(duì)于過(guò)渡金屬配合物在次級(jí)配位單元引入硼烷（BR3）Lewis酸位點(diǎn)會(huì)穩(wěn)定活性中間體和調(diào)節(jié)化合物活性。然而對(duì)于f區(qū)金屬而言，構(gòu)建具有硼烷L(zhǎng)ewis酸次級(jí)配位單元的配合物仍是巨大的挑戰(zhàn)。在本工作中，蘇偉提出了利用鈾中心的親鹵性和烷基的親核性，成功制得了具有硼烷邊臂的鈾配合物（圖1，化合物3和4）。后續(xù)的活性研究表明，化合物3利用U-B協(xié)同作用將一分子CO插入到U-N鍵中，驗(yàn)證了新穎的CO活化模式（圖2）；作為對(duì)比，缺少硼烷邊臂的鈾配合物則無(wú)法活化CO。進(jìn)一步的理論計(jì)算為CO的活化提出了可能的機(jī)理，為合成具有U-B相互作用配合物提供了新的設(shè)計(jì)視角，拓展了鈾配合物的功能性應(yīng)用前景。蘇偉于2017年從武漢理工大學(xué)材料科學(xué)與工程專(zhuān)業(yè)畢業(yè)，獲得博士學(xué)位，2018年2月至2022年6月先后在南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院（博士后）、南方科技大學(xué)理學(xué)院（研究助理教授）開(kāi)展f區(qū)金屬配位化學(xué)研究。2022年8月入職安徽工程大學(xué)化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院，研究方向集中在f區(qū)金屬—p區(qū)元素化學(xué)鍵及其反應(yīng)活性領(lǐng)域。本次研究論文的發(fā)表標(biāo)志著安徽工程大學(xué)化學(xué)學(xué)科建設(shè)取得了成效，部分工作得到了南方科技大學(xué)葉青教授的指導(dǎo)，理論計(jì)算部分由法國(guó)圖盧茲大學(xué)Laurent Maron教授合作完成。參考資料：https://www.ahpu.edu.cn/xwzx/2022/1208/c3391a184831/page.htm
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