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全球氣候變化已經成為人類社會發(fā)展所面臨的巨大挑戰(zhàn)之一。在“碳中和”的國際大背景下，設計具有高活性和選擇性的二氧化碳電還原催化劑具有重要的現實意義和應用前景。當前，Au、Ag、Cu、Pd等貴金屬及其相關材料仍然是人們探索二氧化碳還原電催化劑的熱點。然而，貴金屬催化劑具有催化活性低、產物選擇性差以及析氫效率高等問題。

在前期工作中（Chem. Sci., 2022, 13, 3880），趙忠龍副教授和Gang Lu教授合作，利用第一性原理計算模擬，首次提出了雙金屬單層電催化劑表面的“雙位泛函”機制，能夠有效地抑制析氫副反應并提升二氧化碳電還原為甲酸產物的活性和選擇性。然而，實驗合成具有超薄殼層的雙金屬電極仍然是一個挑戰(zhàn)。鑒于此，本工作利用第一性原理計算模擬方法，首次提出過渡金屬碳化物和氮化物可以作為貴金屬單層的襯底，在保留“雙位泛函”的基礎上，能夠顯著提升催化劑的電化學穩(wěn)定性。

ML/TMX (X = C, N)催化劑表面的“雙位泛函”

 計算表明，碳化物和氮化物支撐貴金屬單層以及單層團簇催化劑中存在氫-襯底反鍵相互作用，能夠打破吸附氫和二氧化碳還原中間物之間的能量線性關系。此外，通過理論模擬預測了一系列具有較高甲酸、甲醇和乙烯等碳氫化合物產物選擇性的新型電催化劑，為提升電化學二氧化碳還原性能提供了新思路。

二氧化碳還原高階產物自由能相圖

TMC/TMN支撐貴金屬單層催化劑的拓展

趙忠龍副教授

 通訊作者簡介：趙忠龍，內蒙古大學物理科學與技術學院副教授，碩士生導師。2015年畢業(yè)于吉林大學超硬材料國家重點實驗室，獲凝聚態(tài)物理博士學位；2015-2019年為美國加州州立大學北嶺分校博士后；2019年加入內蒙古大學物理科學與技術學院。入選內蒙古自治區(qū)第十批“草原英才”。主要從事納米能源催化材料的第一性原理模擬工作，以第一作者、共同第一作者或通訊作者在Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Chem. Sci.、Adv. Energy Mater.、Nano Lett.、ACS Catal.、Phys. Rev. B等國際著名刊物發(fā)表研究論文20余篇，論文累計引用2500余次。主持國家自然科學基金、內蒙古自然科學基金等項目。

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202203138