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Nat. Commun.： 暨大在非金屬等離激元催化取得重要成果
來源：暨南大學(xué) 2022-11-25
導(dǎo)讀：近日，暨南大學(xué)納米光子學(xué)研究院李寶軍教授、婁在祝教授等與光子技術(shù)研究院郭團教授合作在Nature Communications 發(fā)表非金屬等離激元催化重要成果。
表面等離激元作為一種高密度、強局域、高效率光電調(diào)控手段，在能源、海洋、生物、環(huán)境、醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛力。傳統(tǒng)的表面等離激元主要基于金屬材料實現(xiàn)，如金、銀等，價格較高，在一定程度上制約了其大規(guī)模應(yīng)用。近些年，研究人員發(fā)現(xiàn)高載流子濃度半導(dǎo)體等非金屬材料同樣具有很好的等離激元激發(fā)能力，因其豐富的材料儲量，使得非金屬等離激元成為國際學(xué)者關(guān)注的熱點。非金屬等離激元材料不僅擁有半導(dǎo)體和類金屬的雙重能帶結(jié)構(gòu)，而且可同時實現(xiàn)覆蓋“紫外-可見-近紅外”的全波段光譜吸收，是理想的太陽能轉(zhuǎn)化材料，在未來綠色能源領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用前景。作為其中的重要應(yīng)用之一，在綠色催化領(lǐng)域，清晰闡明非金屬等離激元材料的催化工作機理，特別是厘清熱載流子和光熱效應(yīng)的協(xié)同催化機制，對提升非金屬等離激元材料的催化效率和實現(xiàn)規(guī)?；こ虘?yīng)用，具有十分重要的意義。為解決這一難題，納米光子學(xué)研究院李寶軍教授、婁在祝教授等與光子技術(shù)研究院郭團教授聯(lián)合攻關(guān)，設(shè)計研制了一種基于“三氧化鎢+還原氧化石墨烯”的非金屬等離激元復(fù)合材料，將等離激元效應(yīng)提升10%。在此基礎(chǔ)上，他們進(jìn)一步通過紫外光激發(fā)三氧化鎢的半導(dǎo)體能帶，獲得了對復(fù)合材料的載流子濃度和等離激元效應(yīng)的高效調(diào)控，通過紫外-可見-近紅外波段照射實現(xiàn)了異丙醇脫水生成100%丙烯的高效轉(zhuǎn)化，這一方案有望為生物醇的高效烯烴轉(zhuǎn)化提供技術(shù)支持。此外，他們還深入探究了非金屬等離激元效應(yīng)產(chǎn)生的熱載流子與光熱效應(yīng)對催化反應(yīng)的協(xié)同貢獻(xiàn)，排除了熱效應(yīng)對催化勢壘的影響，獲得了全光激發(fā)條件下復(fù)合材料催化異丙醇脫水的反應(yīng)活化能，證明了“紫外-可見-近紅外”波段光協(xié)同照射復(fù)合材料可大大降低異丙醇脫水反應(yīng)活化能（低至0.37 eV，遠(yuǎn)低于純熱催化的1.0 eV），提升丙烯產(chǎn)率180倍（相對于熱催化）。該研究從理論和實驗兩方面同時證明了非金屬等離激元熱載流子在增強催化反應(yīng)中起決定性作用。相關(guān)研究成果以“Full-spectrum nonmetallic plasmonic carriers for efficient isopropanol dehydration”為題發(fā)表在Nature Communications（影響因子17.69）。盧長海博士后和游道通副教授為論文的共同第一作者，婁在祝教授和郭團教授為論文共同通訊作者。本項工作得到了國家自然科學(xué)基金重點項目（批準(zhǔn)號：62035006）、面上項目（批準(zhǔn)號：22175076）等資助。
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