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Chem:西安交大李洋課題組在可見(jiàn)光誘導(dǎo)鐵氧化還原催化選擇性轉(zhuǎn)換生物質(zhì)制備甲酸方面取得新進(jìn)展

來(lái)源:西安交通大學(xué)      2022-11-24
導(dǎo)讀:近期,西安交通大學(xué)前沿院李洋教授課題組在可見(jiàn)光誘導(dǎo)鐵氧化還原催化選擇性轉(zhuǎn)換生物質(zhì)制備甲酸方面取得新進(jìn)展,課題組利用可見(jiàn)光誘導(dǎo)廉價(jià)金屬鐵氧化還原催化,在室溫不超過(guò)3 bar氧氣壓力條件下,將葡萄糖、山梨醇、纖維素、麥稈等生物質(zhì)及其衍生物高效高選擇性轉(zhuǎn)化為甲酸,產(chǎn)率最高可達(dá)91%。
生物質(zhì)作為一種取之不盡,用之不竭的可再生資源,被視為化石資源潛在的代替品之一。發(fā)展生物質(zhì)資源轉(zhuǎn)換為高值化學(xué)品及能源載體是可持續(xù)發(fā)展的必然趨勢(shì)。甲酸是基本有機(jī)化工原料之一,可廣泛用于農(nóng)藥、皮革、染料、醫(yī)藥和橡膠等工業(yè)領(lǐng)域。此外,甲酸也被視為極具前景的液體儲(chǔ)氫材料,也是生物質(zhì)高效制氫的關(guān)鍵中間體。目前工業(yè)制備甲酸主要依賴于化石資源,且合成步驟繁瑣。因此,將生物質(zhì)高效高選擇性地轉(zhuǎn)化為甲酸對(duì)于可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。

迄今,以廉價(jià)易得的氧氣作為氧化劑將生物質(zhì)氧化/水解氧化為甲酸需要在160 °C, 2–3 MPaO2或90°C、大量有機(jī)溶劑條件下進(jìn)行。堿性條件下以TiO2作為光敏劑,紫外光照射產(chǎn)生超氧自由基負(fù)離子及羥基自由基作為活性物種,可將生物質(zhì)氧化為甲酸鈉,但產(chǎn)率僅達(dá)到35%。近期,西安交通大學(xué)前沿院李洋教授課題組利用可見(jiàn)光誘導(dǎo)廉價(jià)金屬鐵氧化還原催化,在室溫不超過(guò)3 bar氧氣壓力條件下,將葡萄糖、山梨醇、纖維素、麥稈等生物質(zhì)及其衍生物高效高選擇性轉(zhuǎn)化為甲酸,產(chǎn)率最高可達(dá)91%(圖1)。
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圖1 可見(jiàn)光誘導(dǎo)鐵氧化還原催化生物質(zhì)高效高選擇性制備甲酸
反應(yīng)機(jī)理研究表明,該轉(zhuǎn)化通過(guò)多次金屬Fe(III)與水和底物分子/中間體形成配合物,在可見(jiàn)光照射下發(fā)生配體-金屬電荷轉(zhuǎn)移(LMCT)產(chǎn)生烷氧自由基,誘導(dǎo)碳碳鍵斷裂,隨后歷經(jīng)氧氣捕獲碳自由基、氫原子轉(zhuǎn)移(HAT)、Fe(II)催化的單電子轉(zhuǎn)移(SET)的路徑,將生物質(zhì)高效逐級(jí)氧化為甲酸(圖2)。通過(guò)調(diào)控催化劑用量、氧氣濃度及光照波長(zhǎng)控制羥基自由基濃度,實(shí)現(xiàn)選擇性轉(zhuǎn)化。動(dòng)力學(xué)同位素效應(yīng)實(shí)驗(yàn)表明,氫原子轉(zhuǎn)移(HAT)為該轉(zhuǎn)化的決速步驟(圖2)。催化劑循環(huán)實(shí)驗(yàn)和克級(jí)規(guī)模反應(yīng)展示了該轉(zhuǎn)化的潛在應(yīng)用。該研究工作為復(fù)雜生物質(zhì)碳碳鍵斷裂提供了全新思路。
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圖2 葡萄糖高效高選擇性制備甲酸可能的催化路徑
以上研究工作以《可見(jiàn)光誘導(dǎo)鐵氧化還原催化選擇性轉(zhuǎn)換生物質(zhì)制備甲酸》(Visible-Light-Induced Iron Redox-Catalyzed Selective Transformation of Biomass into Formic Acid)為題發(fā)表在《化學(xué)》(Chem)上。西安交通大學(xué)前沿院博士生張文敏為本文第一作者,前沿院和動(dòng)力工程多相流國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室為該論文的第一通訊單位。
論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.10.011
課題組鏈接:http://gr.xjtu.edu.cn/web/liyang79/home
參考資料:http://news.xjtu.edu.cn/info/1033/189784.htm


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