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JACS：合肥光源用戶在金屬表面低維分子可控合成研究中取得新進(jìn)展

來(lái)源：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)國(guó)家同步輻射實(shí)驗(yàn)室      2022-11-23
導(dǎo)讀：近日，合肥光源催化與表面科學(xué)線站（BL11U）高端用戶遲力峰院士課題組與國(guó)家同步輻射實(shí)驗(yàn)室朱俊發(fā)教授、陜西師范大學(xué)李青教授以及瑞典林雪平大學(xué)Jonas Bj?rk教授合作，系統(tǒng)研究了同時(shí)含有氧和硫的BPDSC分子（4,4'-聯(lián)苯二磺酰氯）在金銀單晶表面的在化學(xué)特性，揭示了分子在表面具體吸附構(gòu)型對(duì)相關(guān)反應(yīng)的影響及其機(jī)制。
通過(guò)研究有機(jī)分子在金屬表面的吸附與反應(yīng)特性來(lái)實(shí)現(xiàn)低維功能分子結(jié)構(gòu)的可控制備具有十分重要的意義。金屬襯底在表面反應(yīng)過(guò)程中可以充當(dāng)催化劑，從而有效降低相關(guān)反應(yīng)的反應(yīng)勢(shì)壘。雖然人們?cè)缇鸵庾R(shí)到分子在金屬表面的具體吸附構(gòu)型對(duì)反應(yīng)路徑和反應(yīng)勢(shì)壘起著關(guān)鍵的作用，然而由于很難在單分子尺度對(duì)分子吸附構(gòu)型進(jìn)行調(diào)控，因此幾乎沒有具體實(shí)驗(yàn)嘗試研究分子在金屬表面的具體吸附構(gòu)型對(duì)相關(guān)反應(yīng)影響的機(jī)制。

近日，合肥光源催化與表面科學(xué)線站（BL11U）高端用戶遲力峰院士課題組與國(guó)家同步輻射實(shí)驗(yàn)室朱俊發(fā)教授、陜西師范大學(xué)李青教授以及瑞典林雪平大學(xué)Jonas Bj?rk教授合作，系統(tǒng)研究了同時(shí)含有氧和硫的BPDSC分子（4,4'-聯(lián)苯二磺酰氯）在金銀單晶表面的在化學(xué)特性，揭示了分子在表面具體吸附構(gòu)型對(duì)相關(guān)反應(yīng)的影響及其機(jī)制。為了確定BPDSC分子在退火過(guò)程中所發(fā)生的系列結(jié)構(gòu)變化及脫磺?；瘜W(xué)反應(yīng)，該團(tuán)隊(duì)借助合肥光源催化與表面科學(xué)線站的同步輻射光電子能譜（SRPES）技術(shù)，利用同步輻射光源高強(qiáng)度、能量連續(xù)可調(diào)且單色性好的優(yōu)勢(shì)，獲得了高分辨率的SRPES譜圖，準(zhǔn)確洞察了BPDSC分子在退火過(guò)程中所發(fā)生的系列結(jié)構(gòu)變化及脫磺?；瘜W(xué)反應(yīng)。如圖1所示，為BPDSC在Au(111)上的Cl 2p（圖1a）和O 1s （圖1b）隨退火溫度的變化情況，證實(shí)BPDSC分子在室溫的Au(111)表面發(fā)生部分脫氯的反應(yīng)，脫氯的BPDSC分子和完整的BPDSC分子共存，直至373 K，分子完全脫氯。同時(shí)，Au(111)表面的S 2p譜圖（圖1c）揭示了BPDSC分子先發(fā)生脫氯，后脫磺?；姆磻?yīng)過(guò)程，期間形成中間體(苯-SO2-苯)以及副產(chǎn)物SO2。與此同時(shí)，BPDSC分子在Ag(111)表面上亦進(jìn)行了Cl 2p，O 1s和S 2p譜圖的測(cè)試（圖2），譜圖的結(jié)果全面的揭示了BPDSC分子在Ag(111)表面上的化學(xué)行為。上述譜圖的信息皆證實(shí)了超高真空掃描隧道顯微鏡所觀測(cè)到的結(jié)果。該項(xiàng)研究不僅報(bào)道了一種新型的表面化學(xué)反應(yīng)，而且闡明了針對(duì)特殊的反應(yīng)體系，其反應(yīng)勢(shì)壘不僅取決于襯底的化學(xué)活性，還取決于前驅(qū)體分子的特定吸附構(gòu)型。
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圖1. (a)、(b)、(c) BPDSC在Au(111)上的Cl 2p，O 1s和S 2p譜
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圖2. (a)、(b)、(c) BPDSC在Ag(111)上的Cl 2p，O 1s和S 2p譜
該工作在國(guó)際著名學(xué)術(shù)期刊《Journal of the American Chemical Society》上以“Influence of Molecular Configurations on the Desulfonylation Reactions on Metal Surfaces”為題發(fā)表(https://doi.org/10.1021/jacs.2c08736)。該成果得到了合肥光源（NSRL）寶貴機(jī)時(shí)的支持，也受到了國(guó)家重大基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃，國(guó)家自然科學(xué)基金，中央高校科研經(jīng)費(fèi)等基金資助。

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