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Angew：南大魯振達(dá)團(tuán)隊(duì)在單顆粒等離激元增強(qiáng)電化學(xué)發(fā)光方面取得進(jìn)展

來源：南京大學(xué)現(xiàn)代工程與應(yīng)用科學(xué)學(xué)院      2022-11-18
導(dǎo)讀：近日，南京大學(xué)的魯振達(dá)團(tuán)隊(duì)通過納米靜電印刷方法，將納米顆粒定位并固定于指定位置，構(gòu)建了基于Au單納米顆粒的陣列結(jié)構(gòu)，并應(yīng)用ECL顯微鏡對這些單顆粒的電化學(xué)發(fā)光進(jìn)行成像。該方法成功解決了單納米顆粒的定位問題，并可以從寬場成像中同時(shí)檢測多個(gè)單顆粒信號(hào)，實(shí)現(xiàn)高通量測量。
貴金屬納米顆粒是一類重要的電催化劑，在分析、傳感、能量轉(zhuǎn)換等領(lǐng)域有著非常廣泛的應(yīng)用。了解其電催化性能對于后續(xù)的催化劑設(shè)計(jì)、制備和優(yōu)化意義重大。然而，貴金屬納米顆粒的個(gè)體差異對性能影響極大。理想情況下，需要在單顆粒水平上對其電催化活性進(jìn)行評估。

電化學(xué)發(fā)光(ECL)是一種依賴電化學(xué)反應(yīng)來激發(fā)探針分子發(fā)光的技術(shù)。貴金屬顆?？勺鳛榈湫偷募{米電極，對其表面的ECL信號(hào)讀取與分析可有效地表征其催化性能。然而，已有的單顆粒電化學(xué)發(fā)光研究還存在顆粒定位困難、等離激元效應(yīng)不明、難以高通量檢測等問題。
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圖1.基于金納米顆粒點(diǎn)陣的電化學(xué)發(fā)光顯微鏡示意圖。（圖片來源：Angew. Chem. Int. Ed.）
南京大學(xué)的魯振達(dá)團(tuán)隊(duì)通過納米靜電印刷方法，將納米顆粒定位并固定于指定位置，構(gòu)建了基于Au單納米顆粒的陣列結(jié)構(gòu)，并應(yīng)用ECL顯微鏡對這些單顆粒的電化學(xué)發(fā)光進(jìn)行成像。該方法成功解決了單納米顆粒的定位問題，并可以從寬場成像中同時(shí)檢測多個(gè)單顆粒信號(hào)，實(shí)現(xiàn)高通量測量。利用該平臺(tái)，結(jié)合高分辨的結(jié)構(gòu)表征，南京大學(xué)團(tuán)隊(duì)研究了在單顆粒水平上等離激元增強(qiáng)的電化學(xué)發(fā)光。
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圖2.金單顆粒點(diǎn)陣的SEM和ECL圖像，以及單顆粒水平的發(fā)光強(qiáng)度和顆粒尺寸的統(tǒng)計(jì)和對比。（圖片來源：Angew. Chem. Int. Ed.）
首先，團(tuán)隊(duì)通過對發(fā)光強(qiáng)度和顆粒尺寸的一一對應(yīng)與統(tǒng)計(jì)，在單顆粒水平上證明了Ru(bpy)32+-TPrA體系的電致發(fā)光主要被小于40 nm的金顆粒猝滅，而被大于80 nm的金顆粒增強(qiáng)。這是由于小金顆粒對發(fā)光主要以吸收為主，而大金顆粒以散射為主，大金顆粒的局域表面等離激元共振(LSPR)顯著增強(qiáng)了探針分子ECL的發(fā)射過程。
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圖3. 單顆粒與多顆粒寡聚體的SEM和ECL圖像，及其發(fā)光強(qiáng)度和顆粒耦合形態(tài)的統(tǒng)計(jì)和對比。（圖片來源：Angew. Chem. Int. Ed.）
為進(jìn)一步研究等離子激元對ECL的影響，得益于納米靜電印刷高度可控性，團(tuán)隊(duì)構(gòu)建了包含單顆粒和多顆粒寡聚體的陣列結(jié)構(gòu)，并在寡聚體上觀察到了更為明顯的ECL增強(qiáng)現(xiàn)象。得益于陣列的高通量特性，這一增強(qiáng)效果在位點(diǎn)統(tǒng)計(jì)中得到進(jìn)一步證實(shí)。通過實(shí)驗(yàn)和仿真，團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)金顆粒寡聚體散射峰紅移，且在顆粒間隙中出現(xiàn)很強(qiáng)的局域電場耦合。這種鄰近金顆粒的耦合效應(yīng)極大提升了激發(fā)態(tài)Ru(bpy)32+*的總衰減速率，而金顆粒散射特性又增大了其輻射衰減的占比，即提高了其量子效率。
南京大學(xué)團(tuán)隊(duì)相信這種基于單顆粒陣列的ECL顯微成像技術(shù)同時(shí)實(shí)現(xiàn)了單顆粒定量測試和高通量表征，有望為篩選納米粒子的電催化活性提供一個(gè)可靠的表征平臺(tái)。
這一成果近期發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed.上，文章的第一作者是南京大學(xué)博士研究生韋瑛。南京大學(xué)張偉華教授在單顆粒光譜測試和等離激元增強(qiáng)發(fā)光方面提供了寶貴的支持。該工作獲得國家自然科學(xué)基金、江蘇省自然科學(xué)基金等的經(jīng)費(fèi)支持，南京大學(xué)唐仲英樓微加工中心在樣品制備方面提供了重要支持。
論文信息:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202214103
Plasmon-Enhanced Electrochemiluminescence at the Single-Nanoparticle Level
Ying Wei, Yuchen Zhang, Jiahao Pan, Tian Chen, Xing Xing, Weihua Zhang, Zhenda Lu
參考資料：https://eng.nju.edu.cn/19/cd/c4967a596429/pagem.htm

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