利用可再生電能驅(qū)動(dòng)CO2電催化還原制高值多碳化學(xué)品，如乙烯、乙醇，不僅可以實(shí)現(xiàn)CO2的高值化利用，還可實(shí)現(xiàn)可再生電能到化學(xué)能的存儲(chǔ)。高效電催化劑的研發(fā)是該領(lǐng)域的研究重點(diǎn)之一。CO2電催化還原制多碳產(chǎn)物中，銅基催化劑是唯一兼具高活性和高選擇性的一類催化劑。目前已發(fā)展出摻雜、合金化、表面分子修飾等多種策略用于提高銅基催化劑的性能，但由于催化劑組成和反應(yīng)機(jī)理的復(fù)雜性，催化劑開發(fā)過程往往需要大量反復(fù)試驗(yàn)來篩選，研發(fā)效率較低，而構(gòu)建催化劑的自動(dòng)化快速篩選平臺(tái)，可以顯著提高高性能催化劑的研發(fā)效率。基于此，作者搭建了一個(gè)以自動(dòng)化氣體擴(kuò)散電極流動(dòng)電解池為核心的快速篩選平臺(tái)，在約55小時(shí)的工作時(shí)間內(nèi)完成了109種銅基雙金屬催化劑的性能評(píng)估，共計(jì)得到942組有效測(cè)試數(shù)據(jù)，發(fā)現(xiàn)了性能優(yōu)異的鎂銅催化劑。據(jù)此合成的鎂修飾銅（Mg-Cu）催化劑在1.0 A cm?2的高電流密度下，C2+法拉第效率可達(dá)80%（乙烯~70%）。通過原位電化學(xué)表征和控制實(shí)驗(yàn)的系統(tǒng)研究，揭示了Mg2+物種在CO2還原條件下可穩(wěn)定Mg-Cu催化劑上的Cu+位點(diǎn)，進(jìn)而增強(qiáng)CO2活化、提高催化劑表面*CO覆蓋度、促進(jìn)C?C偶聯(lián)生成C2+產(chǎn)物。該工作為高性能電催化劑的快速研發(fā)提供了一種可行的方法，并有望從CO2還原反應(yīng)拓展到N2還原、析氧、CH4氧化等反應(yīng)過程，可通過快速篩選建立一個(gè)可靠的大規(guī)模催化劑性能數(shù)據(jù)庫(kù)，用于機(jī)器學(xué)習(xí)、理論研究和催化劑理性設(shè)計(jì)。王野教授&謝順吉教授團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期致力于C1分子的可控催化研究，近年，在CO2電催化還原方面取得了一系列重要進(jìn)展（Chem. Soc. Rev., 2021, 50, 12897; Nat. Catal., 2020, 3, 478; Nat. Commun., 2019, 10, 892）。汪騁教授團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期致力于機(jī)器學(xué)習(xí)、自動(dòng)化在催化科學(xué)中的應(yīng)用，取得了一系列重要進(jìn)展（Matter, 2020, 2, 1651; J. Am. Chem. Soc., 2021, 143, 5755）。該工作在謝順吉教授、汪騁教授和王野教授的指導(dǎo)下完成。我院2016級(jí)博士生謝明燦和2021級(jí)博士生沈衍為共同第一作者。馬文超博士（現(xiàn)為瑞士EPFL博士后）參與了部分表征工作，博士生魏迪野為原位拉曼測(cè)試提供了支持，博士生張彪完成了理論計(jì)算部分，博士生王子漢和本科生王一涵參與搭建了自動(dòng)化測(cè)試平臺(tái)，張慶紅教授參與了論文的整理。研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目(2019YFE0104400)、國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(22121001、22022201、91945301、 21972115)、嘉庚創(chuàng)新實(shí)驗(yàn)室科技項(xiàng)目(RD2020020201)等資助。論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.20221342
在線客服
快速發(fā)布
我的店鋪
我的化學(xué)加
我的消息
我要充值
回到頂部
