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在溫和環(huán)境條件下高效利用儲量豐富、性質(zhì)穩(wěn)定的飽和烷烴一直是化學(xué)、能源和催化領(lǐng)域最具挑戰(zhàn)性的課題之一。近幾十年來，人們通過對飽和烷烴直接無氧脫氫反應(yīng)的大量研究，實(shí)現(xiàn)了低成本地獲得碳原料和清潔的氫燃料。然而，由于sp3 C-H鍵的內(nèi)在穩(wěn)定性和較差的電子親和性，烷烴的非氧化脫氫在熱力學(xué)上是不利的，并且高溫會導(dǎo)致催化劑失活，進(jìn)而限制了環(huán)己烷等液態(tài)環(huán)烷烴成為液態(tài)有機(jī)氫載體（儲氫能力可達(dá)7.1 wt. %）。與熱催化策略相比，利用太陽能觸發(fā)烷烴脫氫反應(yīng)可以打破熱力學(xué)平衡的限制，實(shí)現(xiàn)烷烴在更溫和條件下的轉(zhuǎn)化。因此，開發(fā)一種可以利用太陽光中的可見光和紅外光（占太陽能的96%)驅(qū)動烷烴非氧脫氫反應(yīng)的光催化劑將是一項(xiàng)巨大的挑戰(zhàn)。

吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院、無機(jī)合成與制備化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室李路教授科研團(tuán)隊(duì)基于原子級分散的金屬物種配位低、原子利用率高、金屬-載體相互作用強(qiáng)等特點(diǎn)，在烷烴脫氫反應(yīng)中可以表現(xiàn)出較好的催化活性和獨(dú)特的選擇性，通過微調(diào)作為活化C-H鍵光催化位點(diǎn)的局域原子構(gòu)型，合成了一種新型“單原子Pt集合”修飾的黑色二氧化鈦光催化劑。“單原子Pt集合”是指幾個Pt單體雖然彼此靠近，但沒有直接成鍵，且不同于孤立的單原子Pt，該集合具有更好的光催化活性和產(chǎn)物選擇性。

該催化劑在室溫、從可見光到近紅外光環(huán)境下均表現(xiàn)出高效的烷烴脫氫性能。在催化環(huán)己烷脫氫反應(yīng)中，脫氫轉(zhuǎn)化速率最高值接近1500 mmol gPt-1min-1，催化劑在經(jīng)歷80個循環(huán)后依然保持高活性，平均每個Pt原子能夠累積轉(zhuǎn)化100,000個氫氣。在甲烷脫氫反應(yīng)中，單次轉(zhuǎn)化率達(dá)8.2%，并且產(chǎn)物中丙烷的選擇性為65%，而不是更常見的偶聯(lián)產(chǎn)物乙烷，其機(jī)理研究揭示了甲烷經(jīng)過分子內(nèi)脫氫反應(yīng)生成卡賓中間體。對于其它C2+飽和烷烴，也可快速脫氫制得相應(yīng)的烯烴。

圖：a）“還原-氧化-重構(gòu)”策略制備了“單原子Pt集合”修飾的黑色二氧化鈦光催化劑；b）球差電鏡照片；c）X射線吸收光譜；d）可見光催化環(huán)己烷無氧脫氫測試；e）循環(huán)穩(wěn)定性測試；f）可見光催化甲烷無氧脫氫測試；g）推測的反應(yīng)機(jī)理。

吉林大學(xué)為論文的唯一通訊單位，2020屆博士研究生張麗麗、劉樂和2022屆博士研究生潘梓燁為論文的共同第一作者，李路教授為論文的唯一通訊作者。

這一研究工作得到了國家自然科學(xué)基金委員會、吉林省科技廳、吉林省教育廳和吉林大學(xué)相關(guān)項(xiàng)目的支持，得到吉林大學(xué)電子顯微鏡中心的高質(zhì)量數(shù)據(jù)支持。

作者簡介：李路，吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院、無機(jī)合成與制備化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室教授、博士生導(dǎo)師。近年來一直致力于清潔能源、綠色催化與液態(tài)儲氫領(lǐng)域的研究，通過制備具有特殊電子態(tài)及局域原子結(jié)構(gòu)的催化劑，結(jié)合理論計(jì)算，發(fā)展激發(fā)態(tài)合成路線與反應(yīng)機(jī)制，旨在實(shí)現(xiàn)惰性分子在綠色條件下的高效活化與定向轉(zhuǎn)化，尤其是甲烷的定向轉(zhuǎn)化與官能團(tuán)化。相關(guān)工作發(fā)表于Nature Energy， Nature Protocols, J. Am. Chem. Soc.， Angew. Chem. Int. Ed.等國際主流學(xué)術(shù)期刊。

文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41560-022-01127-1

參考資料：http://chem.jlu.edu.cn/info/1007/13265.ht