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Angew：大連化物所楊斌副團隊開發(fā)出高效余暉材料并揭示其發(fā)光動力學(xué)機制
來源：中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所 2022-10-27
導(dǎo)讀：近日， 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所復(fù)雜分子體系反應(yīng)動力學(xué)研究組（1101組）楊斌副研究員等在非鉛鈣鈦礦單晶余輝發(fā)光動力學(xué)研究方面取得新進展，制備出了具有長余輝及高效發(fā)光量子產(chǎn)率的鎘（Cd）基鈣鈦礦單晶，并對其余輝發(fā)光動力學(xué)機理進行了深入研究。
余輝材料具有存儲可見光子、紫外線及X射線等多種輻射的能力，已被廣泛應(yīng)用于顯示、生物成像、防偽技術(shù)和數(shù)據(jù)存儲等領(lǐng)域。然而，傳統(tǒng)的全無機熒光粉，例如氧化物、硫化物和氮化物基余輝材料晶格能較高，通常需要通過高溫處理（>1000°C）生產(chǎn)，這給生產(chǎn)制備帶來了相當(dāng)大的能耗和安全風(fēng)險。本工作中，科研人員發(fā)展了基于三線態(tài)自陷激子（STE）到受體Mn2+能量轉(zhuǎn)移的發(fā)光策略，以溶液處理的鈣鈦礦CsCdCl3單晶作為余輝基質(zhì)，通過Mn2+摻雜策略，制備出了高效超長抗熱淬滅余輝發(fā)射熒光體，可以同時實現(xiàn)高發(fā)光量子產(chǎn)率（81.5%）和超長余輝時間（150秒）?？蒲腥藛T進一步通過深入的載流子動力學(xué)研究和密度泛函理論（DFT）計算為發(fā)光機制提供了明確的證據(jù)：研究發(fā)現(xiàn)CsCdCl3:Mn2+結(jié)構(gòu)具有面共生（C3v對稱性）和角共生（D3d對稱性）的[CdCl6]4-八面體，可以形成不等價的Cl空位，從而產(chǎn)生具有廣泛能量分布的陷阱態(tài)。這些陷阱態(tài)可以儲存電荷載流子，并將它們緩慢地釋放到發(fā)射中心（[MnCl6]4-八面體），從而產(chǎn)生具有反熱淬滅效應(yīng)的余輝發(fā)射。此外，科研人員證明了余輝發(fā)射持續(xù)時間與主要由Cl空位引起的深陷狀態(tài)的數(shù)量有正相關(guān)的關(guān)系，這可能有助于通過材料和陷阱工程進一步設(shè)計顏色可調(diào)控和更長的余輝材料。相關(guān)研究成果以“Highly Efficient and Ultralong Afterglow Emission with Anti-Thermal Quenching from CsCdCl3:Mn Perovskite Single Crystals”為題，于近日發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie International Edition）上。該工作的共同第一作者是我所聯(lián)合培養(yǎng)博士研究生唐喆和山東大學(xué)博士后劉潤澤。上述工作得到國家自然科學(xué)基金、中科院青促會、我所創(chuàng)新基金等項目的支持。（文/圖 唐喆、劉潤澤）參考資料：http://www.dicp.cas.cn/xwdt/kyjz/202210/t20221026_6539574.html
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