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JACS：華科大池小東團(tuán)隊(duì)在多孔有機(jī)籠領(lǐng)域取得新進(jìn)展

來源：華中科技大學(xué)      2022-10-24
導(dǎo)讀：近日，華中科技大學(xué)材料學(xué)院池小東教授課題組在前期非多孔自適應(yīng)晶體材料的研究基礎(chǔ)上(J. Am. Chem. Soc.2021,143, 18849；J. Am. Chem. Soc.2022, 144, 133),通過制備一種多孔自適應(yīng)發(fā)光金屬籠 (Zn-Cage)，實(shí)現(xiàn)對(duì)污染水中的全氟烷基羧酸（PFCAs）高靈敏度和選擇性的檢測(cè)與吸附。相關(guān)成果發(fā)表在國(guó)際權(quán)威期刊Chem上（影響因子：25.832）。
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全氟烷基物質(zhì)和多氟烷基物質(zhì)，如全氟烷基羧酸(PFCAs)，因其具有獨(dú)特的物理和化學(xué)特性（防油、防水、耐高溫和耐化學(xué)性）被廣泛應(yīng)用于半導(dǎo)體、電子產(chǎn)品、消防泡沫、不粘鍋、紡織品、紙和涂料等各種消費(fèi)品和工業(yè)應(yīng)用中。然而，由于其超高的穩(wěn)定性，在各種環(huán)境理化條件下幾乎不被分解，對(duì)環(huán)境有著高持續(xù)性的污染，對(duì)人類健康和環(huán)境產(chǎn)生了嚴(yán)重的危害。因此，需要迫切發(fā)展能夠?qū)崿F(xiàn)PFCAs快速靈敏檢測(cè)和高效去除的方法。目前用于PFCAs檢測(cè)的方法大多需要精密的儀器和復(fù)雜的操作，而成本低、操作簡(jiǎn)單的光譜法則受限于較低的靈敏度。此外，傳統(tǒng)的吸附劑對(duì)PFCAs特異性吸附性能較差，同時(shí)也缺乏能夠在同一體系實(shí)現(xiàn)PFCAs的實(shí)時(shí)檢測(cè)和高效吸附。因此，設(shè)計(jì)合成對(duì)PFCAs具有選擇性識(shí)別的吸附材料，同時(shí)實(shí)現(xiàn)高靈敏檢測(cè)和特異性吸附具有重要意義。
在這項(xiàng)工作中，池小東課題組通過制備一種多孔自適應(yīng)發(fā)光金屬籠 (Zn-Cage)，實(shí)現(xiàn)對(duì)污染水中的 PFCAs（客體）高靈敏度和選擇性的檢測(cè)與吸附。當(dāng)金屬籠暴露于PFCAs中時(shí)，金屬籠的熒光信號(hào)會(huì)根據(jù)PFCAs的濃度高低而表現(xiàn)出不同程度的熒光減弱，并允許以低至57 nM的檢測(cè)限 (LOD) 對(duì)其進(jìn)行監(jiān)測(cè)。進(jìn)一步與智能手機(jī)應(yīng)用程序相結(jié)合，通過讀取應(yīng)用程序中顯示的RGB值可以方便快捷的實(shí)時(shí)檢測(cè)PFCAs濃度。此外，通過金屬籠與不同PFCA客體之間的主客體單晶結(jié)構(gòu)可以發(fā)現(xiàn)，該金屬籠可以根據(jù)不同客體分子的尺寸大小自適應(yīng)改變主體堆積方式，通過分子間氫鍵相互作用實(shí)現(xiàn)對(duì)目標(biāo)分子的快速捕獲。
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 Zn-Cage結(jié)構(gòu)及其對(duì)PFCAs的檢測(cè)與分離過程
多孔自適應(yīng)金屬籠 (Zn-Cage)除了能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)PFCAs快速靈敏檢測(cè)外，還可以從模擬污染水樣中以高吸附效率去除具有代表性的 PFCAs，如全氟丁酸 (PFBA) 、全氟己酸 (PFHxA)、全氟辛酸 (PFOA) 和全氟癸酸 (PFDA)。進(jìn)一步研究結(jié)果表明隨著PFCA碳鏈增長(zhǎng)，金屬籠對(duì)PFCA吸附效果越好，吸附效率最高能達(dá)到99.99%。
這一基于多孔有機(jī)籠自適應(yīng)識(shí)別和組裝的超分子策略對(duì)污水中全氟污染物的檢測(cè)和吸附分離展現(xiàn)出了較為廣闊的應(yīng)用前景。該項(xiàng)工作為熒光晶體材料用于污染物一體化檢測(cè)和吸附提供了一種新的研究思路。
華中科技大學(xué)材料學(xué)院、材料成形與模具技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室為該項(xiàng)研究的第一完成單位及第一通訊單位。華中科技大學(xué)材料學(xué)院2021級(jí)博士生賀艷蕾為論文第一作者，材料學(xué)院池小東教授、美國(guó)德州大學(xué)奧斯汀分校Jonathan L. Sessler教授為論文共同通訊作者，該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金、中央高校基本科研專項(xiàng)資金等資金的資助。
相關(guān)鏈接：https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(22)00477-6



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