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Angew：華理徐至團隊在靜電錨定金屬有機框架中配體旋轉(zhuǎn)強化分子篩分研究獲新進展

來源：華東理工大學      2022-10-18
導讀：近日，華東理工大學化工學院徐至教授等提出了一種通過分子靜電錨定配體旋轉(zhuǎn)來強化CO2/N2篩分的策略。研究人員利用靜電分子，錨定ZIF-8中配體的旋轉(zhuǎn)，構(gòu)建了剛性均一的氣體分子傳輸通道，實現(xiàn)了CO2和N2分子的精準篩分。相關(guān)成果以“金屬有機框架中靜電錨定柔性配體的旋轉(zhuǎn)使CO2/N2高效分離”為題發(fā)表在《德國應用化學》上。
近年來，金屬有機骨架(MOF)材料因其孔徑均勻、尺寸可調(diào)等優(yōu)點而成為氣體分離領(lǐng)域的研究熱點。然而，MOF材料的框架柔性，如配體的不可控旋轉(zhuǎn)，導致的較大孔道范圍使其在小分子氣體分離中選擇性較低，難以實現(xiàn)高效的精準篩分。因此，設(shè)計抑制MOF框架柔性，構(gòu)建剛性孔道的新方法是制備下一代高性能膜的迫切需求。

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圖片說明：配體旋轉(zhuǎn)錨定ZIF-8的形貌、結(jié)構(gòu)表征
該工作通過三氟乙酸鹽與ZIF-8中配體的靜電作用實現(xiàn)配體旋轉(zhuǎn)的錨定。N2吸附等溫線測試結(jié)果表明ZIF-8氣體吸附過程中的配體旋轉(zhuǎn)產(chǎn)生的“呼吸效應”被顯著抑制。配體錨定導致的均勻配體定向產(chǎn)生了新的11.1°的XRD衍射峰。進一步的DFT理論計算表明三氟乙酸根優(yōu)先在ZIF-8中的六元窗口與配體作用，并在窗口中心位置達到熱力學穩(wěn)定狀態(tài)。ZIF-8配體的錨定構(gòu)建了3.4 ?的孔道尺寸。
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圖片說明：配體旋轉(zhuǎn)錨定前后ZIF-8的CO2/N2吸附和膜分離性能對比
配體旋轉(zhuǎn)的錨定使ZIF-8的CO2/N2吸附選擇性從14.02提高至332.86。在吸附測試壓力范圍內(nèi)沒有觀察到明顯的N2吸附，進一步用耗散型石英晶體微天平吸附測試驗證了錨定后ZIF-8窗口對N2的阻隔作用。相應的膜分離應用表明，相比于ZIF-8復合膜，配體旋轉(zhuǎn)錨定ZIF-8復合膜的選擇性提高了2倍。此外，三氟乙酸根增強了錨定后MOF與聚合物基質(zhì)間的相互作用，提高了MOF孔道的利用率，實現(xiàn)了通量和選擇性的同步提高。
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圖片說明：配體旋轉(zhuǎn)錨定ZIF-8復合膜的氣體分離性能
配體旋轉(zhuǎn)錨定ZIF-8復合膜的性能超過了目前已報道的大多數(shù)分離膜。進一步對比了以聚合物基質(zhì)為基準的分離性能增強比例，配體旋轉(zhuǎn)錨定ZIF-8的引入將聚合物膜的通量提高了1倍，選擇性提高了近3倍。該工作為在柔性MOF中錨定配體旋轉(zhuǎn)，實現(xiàn)精準分子篩分提供了新的思路。
該研究工作第一作者為華東理工大學化工學院2018級博士研究生渠凱和南京工業(yè)大學特聘教授黃康。通訊作者為化工學院徐至教授。該研究工作得到了華東理工大學郭旭虹教授和練成特聘研究員的大力支持，并得到了國家重點研發(fā)計劃和自然科學基金的資助。
原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202213333
參考資料：https://hgxy.ecust.edu.cn/2022/1012/c1183a149079/page.htm

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