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Angew：Akkaya院士團(tuán)隊腫瘤微環(huán)境響應(yīng)型內(nèi)過氧前藥

來源：大連理工大學(xué)      2022-10-18
導(dǎo)讀：近日，精細(xì)化工國家重點(diǎn)實(shí)驗室Akkaya院士團(tuán)隊在單線態(tài)氧的精準(zhǔn)控釋及應(yīng)用取得了新的進(jìn)展。通過將前期工作開發(fā)的外源性氟離子促發(fā)和腫瘤微環(huán)境響應(yīng)的單線態(tài)氧控釋機(jī)制有機(jī)結(jié)合，本項工作實(shí)現(xiàn)了無需外源性刺激參與的，萘類內(nèi)過氧中單線態(tài)氧的精準(zhǔn)調(diào)控。
發(fā)展高水平癌癥治療手段是醫(yī)藥領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。光動力治療（PDT）作為一種創(chuàng)傷小、定域化的治療方式為癌癥治療提供了新的思路。在占據(jù)主導(dǎo)地位的光動力II型反應(yīng)中，光照射光敏劑產(chǎn)生的單線態(tài)氧（1O2）是治療主體，但腫瘤特殊的低氧環(huán)境限制著單線態(tài)氧的產(chǎn)率，而光源有限的穿透能力也制約著光動力治療對深處腫瘤的殺傷效果。

重新詮釋光動力治療，體外產(chǎn)生單線態(tài)氧并將其遞送于病灶將有效解決上述問題。單線態(tài)氧可以通過[4+2]環(huán)加成反應(yīng)與蒽、吡啶酮或萘反應(yīng)生成內(nèi)過氧化物。內(nèi)過氧化物在一定條件下可以發(fā)生逆環(huán)加成反應(yīng)釋放單線態(tài)氧，內(nèi)過氧化物作為單線態(tài)氧載體為癌癥治療提供了全新思路。Akkaya院士在前期工作中，將BODIPY光敏劑和吡啶酮結(jié)合，構(gòu)建了在光照和非光照下均可釋放單線態(tài)氧的抗癌體系（Angew. Chem. Int. Ed.,2016,55, 2875）。為解決單線態(tài)氧的控釋問題，Akkaya院士開發(fā)了近紅外光遙控（Angew. Chem. Int. Ed.,2016,55, 3606）、外源性氟離子促發(fā)（Chem. Commun.,2019,55, 13808）和腫瘤微環(huán)境響應(yīng)的（Chem. Commun.,2020,56, 14793）單線態(tài)氧控釋機(jī)制，實(shí)現(xiàn)了單線態(tài)氧的精準(zhǔn)調(diào)控和癌癥治療。

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近日，精細(xì)化工國家重點(diǎn)實(shí)驗室Akkaya院士團(tuán)隊在單線態(tài)氧的精準(zhǔn)控釋及應(yīng)用取得了新的進(jìn)展。通過將前期工作開發(fā)的外源性氟離子促發(fā)和腫瘤微環(huán)境響應(yīng)的單線態(tài)氧控釋機(jī)制有機(jī)結(jié)合，本項工作實(shí)現(xiàn)了無需外源性刺激參與的，萘類內(nèi)過氧中單線態(tài)氧的精準(zhǔn)調(diào)控。利用三甲基硅烷（TMS）構(gòu)建穩(wěn)定的萘類內(nèi)過氧化物（單線態(tài)氧釋放半衰期108小時，37°C），引入氟源（二氟甲基）和腫瘤微環(huán)境響應(yīng)單元（硝基），通過腫瘤過表達(dá)的硝基還原酶還原分子中的硝基，促發(fā)了氟離子的釋放和分子內(nèi)反應(yīng)斷裂TMS基團(tuán)，進(jìn)而活化內(nèi)過氧化物（單線態(tài)氧釋放半衰期小于1小時，37°C），實(shí)現(xiàn)了單線態(tài)氧的快速、集中釋放。細(xì)胞外/內(nèi)單線態(tài)氧釋放實(shí)驗、細(xì)胞毒性實(shí)驗和細(xì)胞凋亡結(jié)果均驗證了這一新型單線態(tài)氧機(jī)制的精準(zhǔn)性和高效性。本工作充分利用腫瘤微環(huán)境開發(fā)內(nèi)過氧前藥，實(shí)現(xiàn)了內(nèi)過氧化物中單線態(tài)氧的精準(zhǔn)控釋，為乏氧腫瘤治療提供了新思路并推動了智能分子設(shè)計和疾病治療中的應(yīng)用。
研究成果近日發(fā)表于Angew. Chem. Int. Ed.并被選為VIP和Frontispiece。文章第一作者為大連理工大學(xué)博士研究生吳浩，通訊作者為Akkaya院士和王磊副教授。該項目得到了國家自然科學(xué)基金和遼寧省“興遼英才計劃”項目的支持。
文章鏈接：https://doi.org/10.1002/ange.202210249
參考資料：http://chemeng.dlut.edu.cn/info/1039/11799.htm

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