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近日，暨南大學(xué)化學(xué)與材料學(xué)院吳濤教授/袁尚富教授團(tuán)隊(duì)在國際權(quán)威學(xué)術(shù)期刊Angewandte Chemie（德國應(yīng)用化學(xué)，影響因子16.823）上發(fā)表了題為“Ultrastable Anti-Acid “Shield” in Layered Silver Coordination Polymers”的重要研究成果。

幣金屬納米材料在光電、催化和傳感等領(lǐng)域具有廣泛應(yīng)用前景。提升此類材料的化學(xué)穩(wěn)定性（尤其強(qiáng)酸條件下）可顯著拓寬材料的實(shí)際應(yīng)用范圍。眾所周知，利用無機(jī)或有機(jī)配體在幣金屬納米材料表面形成配合物的鈍化技術(shù)是一種提升材料穩(wěn)定性的有效策略。當(dāng)前，從分子或原子層面探究表面配位穩(wěn)定機(jī)制，對于進(jìn)一步提升材料穩(wěn)定性和實(shí)現(xiàn)其性能精細(xì)調(diào)控具有非常重要的意義。然而，傳統(tǒng)幣金屬納米材料的表界面結(jié)構(gòu)與組成難以精確表征，確立材料表面配位結(jié)構(gòu)與其鈍化行為間的構(gòu)效關(guān)聯(lián)至今仍存在巨大挑戰(zhàn)。

二維金屬-有機(jī)配位聚合物是一類由單層或少數(shù)金屬層通過有機(jī)配體上下夾心配位而成的層狀化合物，具有長程有序結(jié)構(gòu)和確切組成。盡管不像金屬納米材料那樣包含多金屬層，某些特定的層狀配位聚合物仍可視為金屬納米材料表界面區(qū)域的理想結(jié)構(gòu)模型，可作為探究金屬納米顆?；虺〖{米材料表面配位防腐機(jī)制的特殊研究平臺。

化學(xué)與材料學(xué)院吳濤教授/袁尚富教授研究團(tuán)隊(duì)利用2-硫代苯并咪唑（TBI）多齒配體構(gòu)建了兩例層狀銀基配位聚合物（{Ag14(TBI)12X2}n ，簡稱S?X，X = Cl或Br）。穩(wěn)定性測試研究表明，該配位聚合物在常見有機(jī)溶劑、沸水、10%雙氧水、12M鹽酸以及19M氫氧化鈉溶液中，均表現(xiàn)出超高的化學(xué)穩(wěn)定性。其中，S?Cl樣品在浸泡于1M鹽酸一年后，固態(tài)粉末衍射數(shù)據(jù)幾乎無變化，其光致發(fā)光性能也得以保留。具有如此優(yōu)異強(qiáng)酸耐受性的銀基配合物，目前尚屬首次報(bào)道。

研究者利用核磁氫譜、紅外光譜、拉曼光譜以及光電子能譜等表征手段系統(tǒng)研究了S?X樣品在強(qiáng)酸液浸泡前后的表面結(jié)構(gòu)，證明該層狀配位聚合物的表面存在雙重動態(tài)保護(hù)行為：1）表面配體有機(jī)殼層（即苯環(huán)）的疏水作用；2）硫醇-硫酮可逆互變異構(gòu)行為形成有效動態(tài)質(zhì)子緩沖層。理論計(jì)算研究表明，層狀配位聚合物中的TBI配體在酸性條件下的質(zhì)子化行為，在熱力學(xué)上更有利于促進(jìn)二維層中Ag–N鍵的解離。此外，剝層后的S?X超薄樣品可作為探測強(qiáng)酸濃度的熒光探針。

此項(xiàng)工作成功展示了具有硫醇-硫酮互變異構(gòu)的TBI配體在構(gòu)筑二維配位聚合物體系的潛在優(yōu)勢，為認(rèn)知幣金屬納米材料的界面特性提供了新見解，有助于揭示幣金屬薄膜材料的潛在抗酸機(jī)制，且為后續(xù)深入探究幣金屬材料的防腐措施打開一扇新大門。

暨南大學(xué)謝默副教授為論文共同第一作者，碩士研究生張琳梅和博士研究生劉家星為論文共同作者，化學(xué)與材料學(xué)院袁尚富、吳濤和李丹教授為論文共同通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、廣東省重大基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)計(jì)劃等項(xiàng)目的大力支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202209971