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鋰硫電池具有能量密度高（2600 Wh kg^-1）、硫單質(zhì)成本低廉和環(huán)境友好等優(yōu)勢(shì)，在替代鋰離子電池的新一代電化學(xué)儲(chǔ)能體系中極具競(jìng)爭(zhēng)力。硫正極的容量發(fā)揮與復(fù)雜的“固-液-固”多步反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緊密相關(guān)，尤其是硫化鋰的沉積/解離過(guò)程，貢獻(xiàn)了鋰硫電池正極充放電容量的四分之三，是影響性能的重要過(guò)程。然而，硫化鋰的絕緣性導(dǎo)致了電化學(xué)過(guò)程需要克服較高反應(yīng)活化能；電化學(xué)過(guò)程中硫化鋰形成是平面生長(zhǎng)，造成了電極表面的快速鈍化，從而導(dǎo)致硫化鋰的沉積/解離過(guò)程，動(dòng)力學(xué)緩慢和效率低。近年來(lái)，過(guò)渡金屬基催化劑用于硫正極可有效降低反應(yīng)能壘，促進(jìn)電荷轉(zhuǎn)移，提高活性物質(zhì)的利用率，但放電過(guò)程中，產(chǎn)物硫化鋰會(huì)覆蓋催化位點(diǎn)，降低后續(xù)反應(yīng)的電催化活性。電池體系中催化劑誘導(dǎo)的反應(yīng)物（產(chǎn)物）的導(dǎo)電屬性變化對(duì)性能的影響，尚未得到充分的認(rèn)識(shí)和研究。 

近日，中國(guó)科學(xué)院金屬研究所科研人員在前期高效鋰硫電池催化劑研究的基礎(chǔ)上（Nat. Commun. 2017, 8, 14627; J. Energy Chem. 2021, 54, 452; Batteries Supercaps 2022, 5, e202100389），提出了篩選鋰硫電池催化劑的新策略。通過(guò)誘導(dǎo)吸附于催化劑表面的硫化鋰的電子結(jié)構(gòu) “絕緣-金屬性”轉(zhuǎn)變，使被硫化鋰覆蓋的催化位點(diǎn)仍可作為電化學(xué)反應(yīng)的界面，從而實(shí)現(xiàn)高的硫化鋰沉積/解離效率。通過(guò)第一性原理計(jì)算（圖1），篩選出單原子銅催化劑作為模型催化劑，反應(yīng)界面快速的電荷轉(zhuǎn)移實(shí)現(xiàn)了硫化鋰由二維平面生長(zhǎng)到三維球狀團(tuán)簇生長(zhǎng)的轉(zhuǎn)變（圖2）。催化劑誘導(dǎo)的硫化鋰電子結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變使鋰硫電池中催化位點(diǎn)的催化效率得到顯著提高，在高硫負(fù)載下獲得了優(yōu)異的倍率性能和循環(huán)性能（圖3）。研究成果近期以“Electronic structure adjustment of lithium sulfide by a single-atom copper catalyst toward high-rate lithium-sulfur batteries”為題發(fā)表于Energy Storage Materials上。本工作以鋰硫電池體系為例，研究了催化劑誘導(dǎo)的電化學(xué)反應(yīng)過(guò)程產(chǎn)物電子態(tài)變化所帶來(lái)的影響，為發(fā)展復(fù)雜反應(yīng)過(guò)程和電池體系的高效電催化劑提供了新的研究思路。 

圖1. 第一性原理計(jì)算吸附于金屬單原子催化劑位點(diǎn)的硫化鋰的電子結(jié)構(gòu)和反應(yīng)能壘。

　　圖2. 硫化鋰沉積過(guò)程分析。

圖3. 高硫載量下鋰硫電池的循環(huán)性能和軟包電池展示。

博士研究生肖茹為論文第一作者，于彤博士為共同第一作者，孫振華研究員和李峰研究員為論文的通訊作者。該工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院先導(dǎo)專(zhuān)項(xiàng)、興遼英才計(jì)劃以及國(guó)研中心等相關(guān)項(xiàng)目的資助。 

參考資料：http://www.imr.cas.cn/xwzx/kydt/202207/t20220727_6494440.html