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能源是人類社會生存和發(fā)展的重要基礎(chǔ)，伴隨著化石燃料的日漸枯竭和環(huán)境問題的日益突出，發(fā)展環(huán)境友好型的可持續(xù)能源技術(shù)受到人們的廣泛關(guān)注。氫能具有能量密度高、可循環(huán)利用和環(huán)境友好等優(yōu)勢，被認(rèn)為是21世紀(jì)可再生能源利用中理想的能源載體之一。電解水制氫技術(shù)不僅能實(shí)現(xiàn)氫氣從生產(chǎn)到利用的全程零碳排放，并且使用的電能可以從太陽能、風(fēng)能等可再生能源發(fā)電中獲取，有望同時(shí)解決環(huán)境污染和可再生能源發(fā)電利用率低等問題。尋找高效的電催化材料以降低電解水反應(yīng)中陽極析氧反應(yīng)(Oxygen evolution reaction, OER)和陰極析氫反應(yīng)(Hydrogen evolution reaction, HER)的過電位，提高制氫效率同時(shí)降低成本，是推動電解水制氫技術(shù)應(yīng)用的關(guān)鍵。

Pt基納米材料是目前應(yīng)用最廣泛的電解水陰極HER電催化劑，然而由于其與氧中間體的結(jié)合能力過強(qiáng)，而且在強(qiáng)氧化環(huán)境中容易溶解，導(dǎo)致Pt基材料難以應(yīng)用于陽極OER反應(yīng)。團(tuán)隊(duì)前期研究工作表明，理性控制納米材料的電子結(jié)構(gòu)與調(diào)控原子位點(diǎn)的配位結(jié)構(gòu)可顯著提高電解水制氫的催化活性和穩(wěn)定性（Adv. Mater. 2022, 2022, 2202943; Natl. Sci. Rev. 2021, 8, nwab019; J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 10822; Adv. Mater. 2021, 33, 2102576; Angew. Chem. 2021, 60, 8243 (VIP); Nat. Commun. 2019, 10, 5231; Adv. Mater. 2019, 31, 1805541; Adv. Mater. 2018, 30, 1706085; Adv. Mater. 2017, 29, 1703798; Adv. Mater. 2018, 30, 1707301; Nat. Commun. 2017, 8, 14580; Adv. Energy Mater. 2018, 8, 1801891; Adv. Energy Mater. 2020, 10,2003192; Adv. Energy Mater. 2020, 10, 1903120; ACS Cent. Sci. 2018, 4, 1244）。

基于前期工作基礎(chǔ)，郭少軍團(tuán)隊(duì)研發(fā)了一種新型具有獨(dú)特Pt(OH)(O3)/Co(P)配位結(jié)構(gòu)的Pt單原子催化材料(圖1)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明這種單原子材料能顯著提高貴金屬Pt的原子利用率，實(shí)現(xiàn)超高的質(zhì)量活性和轉(zhuǎn)化頻率。在1.53 V(相比于可逆氫電極)電位下，其OER的質(zhì)量活性高達(dá)69.5±10.3 A mg-1，轉(zhuǎn)化頻率達(dá)到35.1±5.1 s-1，較商業(yè)的Ir/C和Pt/C催化劑高出2-4個(gè)數(shù)量級，同時(shí)表現(xiàn)出優(yōu)異的抗溶解特性。結(jié)合實(shí)驗(yàn)機(jī)理研究和密度泛函理論計(jì)算表明，單原子Pt位點(diǎn)的獨(dú)特配位結(jié)構(gòu)以及孤立的Pt與相鄰Co原子之間的強(qiáng)電子耦合效應(yīng)是其電催化活性和穩(wěn)定性增強(qiáng)的主要根源。更重要的是，當(dāng)使用這種雙功能催化材料作為陽極和陰極(Pt擔(dān)載量低至0.029?mg?cm-2)組裝陰離子交換膜電解池器件(anion-exchange-membrane water electrolyser, AEMWE)時(shí)，在1.8 V的低電壓下能夠?qū)崿F(xiàn)1?A?cm-2的工業(yè)級電流密度和超過100?小時(shí)的耐久性，并且在質(zhì)量活性和貴金屬利用效率方面，相比于商用Pt/C和Ir/C高出兩個(gè)數(shù)量級(圖2)。相關(guān)工作以“Anti-dissolution Pt single site with Pt(OH)(O3)/Co(P) coordination for efficient alkaline water splitting electrolyzer”為題發(fā)表在《自然-通訊》(Nature Communications)雜志上。文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-31406-0。

該工作對析氧反應(yīng)電催化機(jī)理研究和新型高效電解池器件陽/陰極電催化材料的開發(fā)具有借鑒意義，為下一代高性能低成本電催化材料的理性設(shè)計(jì)提供了全新思路。

圖1.材料的結(jié)構(gòu)表征及電解水性能。(a)球差透射電子顯微鏡圖片; (b) X射線吸收光譜及配位結(jié)構(gòu)分析; (c) OER性能; (d) HER性能

圖2. AEMWE性能。(a) H型電解池性能;(b)膜電極性能;(c)質(zhì)量活性比較;(d)穩(wěn)定性測試

郭少軍教授為本論文的通訊作者，美國加州州立大學(xué)北嶺分校理論學(xué)者Gang Lu教授為本論文的共同通訊作者。曾令有博士和內(nèi)蒙古大學(xué)趙忠龍副研究員為論文的（共同）第一作者。本工作得到了國家自然科學(xué)基金、科學(xué)探索獎、中國石油天然氣創(chuàng)新基金、中國博士后科學(xué)基金等項(xiàng)目的支持。

參考資料：http://www.mse.pku.edu.cn/info/1012/2049.htm