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近幾年來，隨著人們對微液滴化學(xué)認(rèn)識的逐漸深入，微液滴化學(xué)已經(jīng)成為當(dāng)下熱門研究領(lǐng)域。水微液滴呈現(xiàn)出了不同于體相溶液的奇妙性質(zhì)。在微液滴中，一些反應(yīng)會被加速百萬倍;一些原本在體相中不會發(fā)生的反應(yīng)會變得可以進(jìn)行。在這些微液滴中的神奇現(xiàn)象中，最令世界震驚和著迷的無疑是羥基自由基的自發(fā)生成（驚人發(fā)現(xiàn)：冷凝水滴會自發(fā)生成雙氧水，地球上的氧氣可能是這么來的?。?。多位科學(xué)家提出，微液滴氣液界面存在高達(dá)109 V/m的極高電場，該電場可以撕裂氫氧根，生成羥基自由基和自由電子。在此前的研究中，羥基自由基被發(fā)現(xiàn)可以重新組合生成雙氧水，也可以用于氧化別的有機(jī)分子。但是僅僅由水分散成小水滴就可以自發(fā)生成羥基自由基顯得有些不可思議，這些研究在國際上引發(fā)了一些爭議。（跟八院院士叫板！水滴能自發(fā)形成H?O?？專家發(fā)文質(zhì)疑；水滴究竟能不能自發(fā)生成H?O?？面對質(zhì)疑，八院院士Zare教授用一篇JACS回應(yīng)?。?/p>

因?yàn)榱u基自由基不帶電荷，而且反應(yīng)活性極強(qiáng)，妨礙了它的觀測，所以以往對這一結(jié)果的論證，都采取的是間接觀測的方式，缺少對羥基自由基的直接觀測。為了進(jìn)一步回應(yīng)上述的國際爭議，在本項(xiàng)研究中，張新星研究員，Zare教授采用鞘氣噴霧的方式，產(chǎn)生水微液滴，在質(zhì)譜中直接觀測到了與水合陽離子結(jié)合的羥基自由基(OH?--H3O+)（圖1a，1b），并且用兩個常見的羥基自由基捕獲劑咖啡因和褪黑素捕捉到了羥基自由基。

圖1 微液滴羥基自由基可以以O(shè)H?--H3O+的形式存在

在文章中，作者指出，當(dāng)增大了鞘氣氣壓時(shí)，微液滴的體積會減小，檢測到的微液滴中OH?--H3O+的信號也在隨之增強(qiáng)。這表明，微液滴的表面體積比在羥基自由基的形成中具有重要意義。作者還采用氘代水重復(fù)上述實(shí)驗(yàn)，結(jié)果印證了羥基自由基的存在。（圖1c、1d）

作者使用咖啡因和褪黑素，兩個常見的羥基自由基捕獲劑證明羥基自由基的存在。反應(yīng)產(chǎn)物結(jié)果顯示，咖啡因和褪黑素都被羥基自由基氧化。值得一提的是，咖啡因在被羥基自由基氧化后，又被氧氣進(jìn)一步氧化。之前這一反應(yīng)僅在理論計(jì)算中被預(yù)測到，這是它首次由實(shí)驗(yàn)證實(shí)。 以上產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)信息均通過二級質(zhì)譜中的誘導(dǎo)碰撞解離方式得到證明。（圖2）

圖2 使用咖啡因和褪黑素捕獲羥基自由基

圖3 使用咖啡因和褪黑素捕獲羥基自由基的機(jī)理

微液滴化學(xué)大事件

參考資料：https://chem.nankai.edu.cn/2022/0714/c24075a462759/page.htm