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圖1. 連續(xù)轉(zhuǎn)動化學(xué)能驅(qū)動分子馬達工作原理

在自然界中，眾多復(fù)雜的分子機器參與生物體的各個過程，其中分子馬達發(fā)揮著獨特且重要的作用，比如ATP合成酶以及細菌鞭毛。人造分子馬達作為能量轉(zhuǎn)換裝置在納米運輸、分子泵、智能材料、信息儲存以及生物醫(yī)療等方面有重要應(yīng)用前景。2016年諾貝爾化學(xué)獎授予在“分子機器”領(lǐng)域做出卓越貢獻的三位科學(xué)家。目前，光驅(qū)動分子馬達在性能與機理方面有著較為深入的研究，并成功應(yīng)用于選擇性催化、分子肌肉和刺激響應(yīng)性材料等領(lǐng)域。然而，化學(xué)能分子馬達的設(shè)計合成難度、單向性和能量利用率等因素導(dǎo)致了研究進展緩慢。生物系統(tǒng)主要利用化學(xué)能驅(qū)動分子馬達，使體系達到遠離平衡態(tài)并實現(xiàn)相關(guān)功能，因此設(shè)計并研究化學(xué)能驅(qū)動的分子馬達有著重大的意義。此外，如何模仿天然分子馬達設(shè)計合成可連續(xù)單向轉(zhuǎn)動分子馬達依然是科學(xué)界的難題且存在巨大挑戰(zhàn)。

趙德鵬教授課題組致力于催化合成藥物分子與后修飾（Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 1340; Nat. Commun., 2021, 12, 4342; Angew. Chem. Int. Ed., 2022, 10.1002/anie.202208089）以及化學(xué)能分子馬達的研究。在分子馬達方面，該團隊首次提出基于動態(tài)共價鍵和聯(lián)苯結(jié)構(gòu)的分子馬達系統(tǒng)。該分子馬達體系主要以高立體選擇性的內(nèi)酯環(huán)的打開-關(guān)閉為循環(huán)，利用正交保護基策略，以縮合劑為燃料實現(xiàn)了圍繞聯(lián)苯C-C單鍵的360°的單向旋轉(zhuǎn)，實現(xiàn)了在化學(xué)能驅(qū)動條件下方向的精準控制（Chem. 2020, 6, 1-10）。

然而合成與自然界ATP合成酶類似的連續(xù)轉(zhuǎn)動分子馬達一直是團隊的目標，經(jīng)過五年的不斷探索與創(chuàng)新，團隊終于取得了重大突破。該課題主要存在以下挑戰(zhàn)：1. 在轉(zhuǎn)動的各個過程中，每一個過程都需要保證較高的單向性，且需要避免因為布朗運動導(dǎo)致的單向性降低。2. 為了保證馬達轉(zhuǎn)動的連續(xù)性，因此必須放棄正交保護基策略，而通過構(gòu)象控制實現(xiàn)環(huán)化過程的自主選擇性。3. 必須在同一個體系，使得關(guān)環(huán)-翻轉(zhuǎn)-開環(huán)這一系列過程發(fā)生且具有相近的反應(yīng)速率。4. 化學(xué)燃料和馬達反應(yīng)速率應(yīng)遠高于燃料自身水解速率，降低背景反應(yīng)保證高燃料利用率。在最新報道中，設(shè)計合成的新型分子馬達的聯(lián)苯骨架側(cè)鏈具有雙手性中心，分別用于調(diào)控環(huán)化單向性以及環(huán)翻轉(zhuǎn)單向性。利用該分子馬達的特性，結(jié)合動態(tài)動力學(xué)水解的原理，以及進一步對分子結(jié)構(gòu)進行優(yōu)化和動力學(xué)參數(shù)匹配，分子馬達在溶液中實現(xiàn)了高單向性連續(xù)旋轉(zhuǎn)（順時針/逆時針=8.8*105/1）。單向持續(xù)旋轉(zhuǎn)過程通過單晶XRD、核磁、圓二色譜，以及反應(yīng)動力學(xué)監(jiān)測等手段進行了驗證。

該工作不僅是世界首例高單向性連續(xù)轉(zhuǎn)動的化學(xué)能分子馬達，為人工分子馬達和分子機器研發(fā)提供了重要的理論支持和實驗驗證，還將為智能材料和藥物化學(xué)中生物活性分子發(fā)現(xiàn)提供物質(zhì)基礎(chǔ)。通過輸入化學(xué)能，分子的構(gòu)像以及手性發(fā)生可控變化以及定向運動，這將對分子識別、藥物靶點研究、生物活性調(diào)控以及后續(xù)智能藥物開發(fā)提供重要理論基礎(chǔ)和研究方向。

圖2. 趙德鵬教授課題組成員合影

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-022-05033-0