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　　最近，長春應化所科研人員利用偶聯(lián)劑上的碳-雜不飽和鍵與金屬-烷基活性種之間的連續(xù)插入反應，建立了配位聚合制備星型聚合物的策略。該策略簡便高效，可在高收率下一鍋法制備出具有高立構規(guī)整性且性能優(yōu)異的星形聚合物。他們以多元異氰酸酯為偶聯(lián)劑（CL）,通過其異氰酸酯基與稀土催化的活性聚異戊二烯鏈反應終止,制備出順1,4選擇性在99%以上的星型聚異戊二烯。研究表明，側臂聚異戊二烯鏈的分子量（1.0×104 g/mol-4.6×104 g/mol）對所得星型聚合物的收率幾乎沒有影響，隨著[CL]與[Cat]比例的增加，星型聚合物的收率逐漸增加。當[CL]:[Y]= 3:1時，星型聚異戊二烯的收率可達91.8%，且所得星型聚合物的分子量分布較窄（PDI=1.34），臂數(shù)可達71.8（圖1）。動力學實驗表明，在偶聯(lián)反應后期星型聚合物是通過星-星偶聯(lián)形成的，臂數(shù)是一個逐步增加的過程(圖2)。

　　此外，在異戊二烯聚合后期加入少量偶聯(lián)劑所形成的星型結構可模擬天然橡膠中由蛋白質、磷脂形成的物理交聯(lián)網絡，達到提高力學性能的效果。應力-應變曲線表明，當偶聯(lián)劑的投入量僅為催化劑用量的5倍時，相應的合成異戊膠的生膠強度比一號煙片膠更優(yōu)（1.99 MPa vs.1.43 MPa），其斷裂伸長率略高于一號煙片膠（804% vs.730%）。

圖1.配位聚合制備核交聯(lián)的星型高順1，4-聚異戊二烯

圖2.推測的偶聯(lián)反應機理

　　該工作建立了配位聚合制備星型聚合物的普適策略，獲得了高格林強度的異戊膠。相關研究成果發(fā)表在Angew.Chem.Int.Ed.（DOI: 10.1002/anie.202205894）上，論文第一作者為長春應化所博士生武儀，通訊作者為長春應化所劉波研究員和崔冬梅研究員。該項工作得到國家自然科學基金的資助。

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202205894

參考資料：http://www.ciac.jl.cn/xwdt/kyjz/202206/t20220614_6460569.html