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貴金屬電催化劑的毒化是影響燃料電池性能的一個(gè)瓶頸問(wèn)題。但前工業(yè)氫氣來(lái)源于化石燃料重整氫和副產(chǎn)氫，但往往含有微量的一氧化碳、硫化氫等，其在貴金屬表面強(qiáng)烈吸附會(huì)導(dǎo)致催化劑中毒而失活。傳統(tǒng)抗CO毒化策略是通過(guò)在Pt催化劑表面引入第二元的親氧金屬（如Ru），利用雙功能機(jī)制促進(jìn)表面吸附的CO氧化脫除。然而，燃料電池陽(yáng)極的工作電位低，CO氧化速率很慢，難以抵消其累積速率，工況條件下幾個(gè)ppm的CO就會(huì)產(chǎn)生嚴(yán)重的毒化問(wèn)題。為解決這一難題，研究團(tuán)隊(duì)另辟蹊徑，制備了無(wú)定型水合氧化釕包裹的金屬釕電催化劑，利用水合氧化釕層對(duì)CO擴(kuò)散與吸附的阻礙作用，提高催化劑對(duì)CO的耐受性。在水溶液測(cè)試條件下，該催化劑可在含1% CO的氫氣中穩(wěn)定工作50小時(shí)，抗毒化性能比商業(yè)PtRu/C提高了兩個(gè)數(shù)量級(jí)。對(duì)照實(shí)驗(yàn)表明，該催化劑的抗毒化機(jī)制難以采用傳統(tǒng)的雙功能機(jī)制與吸附能調(diào)控來(lái)解釋。為了進(jìn)一步認(rèn)識(shí)氧化物阻隔層提高抗毒化性能的機(jī)制，研究團(tuán)隊(duì)利用從頭算分子動(dòng)力學(xué)方法進(jìn)行模擬。結(jié)果表明氧化物修飾層可以使得金屬釕表面的界面水覆蓋度上升，而高覆蓋度的界面水使得CO的近表面擴(kuò)散與吸附的能壘都顯著上升，從而阻礙其吸附。電化學(xué)原位紅外光譜實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在金屬氧化物修飾層存在時(shí)界面水的覆蓋度顯著增加，證實(shí)了從頭算分子動(dòng)力學(xué)模擬的理論預(yù)測(cè)。該研究提供了一種通過(guò)構(gòu)筑表面氧化物阻隔層而提高燃料電池陽(yáng)極催化劑抗毒化的新策略。

該工作主要在周志有教授的指導(dǎo)下完成。實(shí)驗(yàn)部分主要由王韜博士后與2020屆博士生陳麗娜完成，理論模擬工作由傅鋼教授課題組2018級(jí)博士生李來(lái)陽(yáng)完成。研究工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（2020YFB1505804）和國(guó)家自然科學(xué)基金（21875194、92045302、22021001）的資助。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c00602

參考資料：https://chem.xmu.edu.cn/info/1274/14624.htm