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貴金屬電催化劑的毒化是影響燃料電池性能的一個瓶頸問題。但前工業(yè)氫氣來源于化石燃料重整氫和副產(chǎn)氫，但往往含有微量的一氧化碳、硫化氫等，其在貴金屬表面強烈吸附會導(dǎo)致催化劑中毒而失活。傳統(tǒng)抗CO毒化策略是通過在Pt催化劑表面引入第二元的親氧金屬（如Ru），利用雙功能機制促進表面吸附的CO氧化脫除。然而，燃料電池陽極的工作電位低，CO氧化速率很慢，難以抵消其累積速率，工況條件下幾個ppm的CO就會產(chǎn)生嚴重的毒化問題。為解決這一難題，研究團隊另辟蹊徑，制備了無定型水合氧化釕包裹的金屬釕電催化劑，利用水合氧化釕層對CO擴散與吸附的阻礙作用，提高催化劑對CO的耐受性。在水溶液測試條件下，該催化劑可在含1% CO的氫氣中穩(wěn)定工作50小時，抗毒化性能比商業(yè)PtRu/C提高了兩個數(shù)量級。對照實驗表明，該催化劑的抗毒化機制難以采用傳統(tǒng)的雙功能機制與吸附能調(diào)控來解釋。為了進一步認識氧化物阻隔層提高抗毒化性能的機制，研究團隊利用從頭算分子動力學方法進行模擬。結(jié)果表明氧化物修飾層可以使得金屬釕表面的界面水覆蓋度上升，而高覆蓋度的界面水使得CO的近表面擴散與吸附的能壘都顯著上升，從而阻礙其吸附。電化學原位紅外光譜實驗結(jié)果表明，在金屬氧化物修飾層存在時界面水的覆蓋度顯著增加，證實了從頭算分子動力學模擬的理論預(yù)測。該研究提供了一種通過構(gòu)筑表面氧化物阻隔層而提高燃料電池陽極催化劑抗毒化的新策略。

該工作主要在周志有教授的指導(dǎo)下完成。實驗部分主要由王韜博士后與2020屆博士生陳麗娜完成，理論模擬工作由傅鋼教授課題組2018級博士生李來陽完成。研究工作得到了國家重點研發(fā)計劃（2020YFB1505804）和國家自然科學基金（21875194、92045302、22021001）的資助。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c00602

參考資料：https://chem.xmu.edu.cn/info/1274/14624.htm