二維 (2D) 金屬由于其獨特的物理化學性質(zhì)在催化和電催化等諸多領(lǐng)域引起了極大的興趣。具有穿透介孔和良好結(jié)晶性的二維介孔金屬具有更高的金屬利用效率和更多數(shù)量的(電)催化活性位點,從而提高(電)催化活性和穩(wěn)定性以及選定的過濾能力。此外,納米介孔的產(chǎn)生為催化中間體產(chǎn)生了有限的空間,并優(yōu)化了金屬位點的電子結(jié)構(gòu)和配位環(huán)境,可能調(diào)整(電)催化介孔金屬催化劑對更多目標產(chǎn)物的選擇性。但是目前具有明確的形貌/結(jié)構(gòu)和良好結(jié)晶度的二維介孔金屬的精確設(shè)計和合成仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。
劉犇課題組報告了一種一步簡單液相合成策略,實現(xiàn)了兼具介孔結(jié)構(gòu)和類單晶二維金屬的精準合成;其中十六烷基三甲基氯化銨作為表面活性劑,額外的碘離子作為結(jié)構(gòu)/晶面選擇劑。該策略成功制備具有高度彎曲形態(tài)和受控金屬成分的二維類單晶介孔納米板(SMP)。
該SMP具有豐富的不飽和配位點、優(yōu)化的電子結(jié)構(gòu)、出色的電子/質(zhì)量轉(zhuǎn)移和受限的介孔環(huán)境。與對應的商業(yè)催化劑Pd/C 相比,彎曲的 PdCu SMP 表現(xiàn)出顯著增強的電催化乙醇氧化活性和穩(wěn)定性。同時,PdCu SMPs 對 EOR 電催化具有更高的催化選擇性;可顯著促進乙醇分子中的 C-C 鍵斷裂,具有高達72%的優(yōu)異碳一途徑選擇性。
該研究以題為“Highly Curved, Quasi-Single-Crystalline Mesoporous Metal Nanoplates Promote C-C Bond Cleavage in Ethanol Oxidation Electrocatalysis” 發(fā)表于《Advanced Materials》(adma.202203612);文章鏈接:https://doi.org/10.1002/adma.202203612。四川大學為第一單位,化學學院劉犇教授為通訊作者,博士研究生呂浩為第一作者。感謝四川大學的經(jīng)費支持。
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