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Fe基催化劑具有價(jià)格低廉、環(huán)境友好等優(yōu)勢(shì)，被應(yīng)用于催化乙烷、丙烷、異丁烷等烷烴脫氫反應(yīng)中。在此過(guò)程中，將二氧化碳作為弱氧化劑引入，可以促進(jìn)烷烴轉(zhuǎn)化、減少積炭、抑制深度氧化，是目前的研究熱點(diǎn)之一。CO₂引入對(duì)Fe基催化劑的活性相演變規(guī)律的研究將極大促進(jìn)鐵基催化劑性能的優(yōu)化。

Fe基催化劑上異丁烷脫氫反應(yīng)過(guò)程中的物相演變

針對(duì)上述問(wèn)題，大連理工大學(xué)郭新聞教授課題組，與大連化物所朱向?qū)W研究員課題組、香港中文大學(xué)宋春山教授課題組等合作，在ACS Catalysis （影響因子13.084）發(fā)表題為 “Elucidating the active phase evolution of Fe-based catalysts during isobutane dehydrogenation with and without CO₂ in feed gas” 的研究論文。該工作基于負(fù)載型Fe基催化劑，通過(guò)調(diào)變CO₂/i-C₄H₁₀進(jìn)料比，發(fā)現(xiàn)Fe₂O₃逐漸被異丁烷還原為α-Fe，進(jìn)而滲碳演變?yōu)?/span>Fe₃C；Fe₃C相是異丁烷直接脫氫的主要活性相。而當(dāng)CO₂引入時(shí)，Fe₃C相則表現(xiàn)出較高的重整和裂化活性，使CO₂轉(zhuǎn)化率提高，丁烯選擇性降低，結(jié)焦量增加。隨著CO₂/i-C₄H₁₀投料比的增加，催化劑中的鐵物種能夠長(zhǎng)時(shí)間保持較高的價(jià)態(tài)，即維持在Fe₃O₄相，獲得相對(duì)穩(wěn)定的異丁烷轉(zhuǎn)化率。該工作將活性相的演變與催化性能聯(lián)系，為理解CO₂在Fe基催化劑催化烷烴脫氫反應(yīng)過(guò)程中的作用及開(kāi)發(fā)高效Fe基催化劑提供了新思路。

不同CO₂/i-C₄H₁₀進(jìn)料比下異丁烷脫氫反應(yīng)性能

不同CO₂/i-C₄H₁₀進(jìn)料比下的原位XRD (a) 0:1, (b) 1:5, (c) 1:1

論文第一作者為大連理工大學(xué)化工學(xué)院碩士生王嘉沛，共同通訊作者為化工學(xué)院劉民副教授、郭新聞教授和大連化物所李俊杰副研究員。工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金和遼寧省“興遼英才”計(jì)劃等資助支持。

文獻(xiàn)鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c05907