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近日，中國石油大學(華東)潔凈能源與技術團隊在選擇性催化氧化研究方面取得系列重要進展，相關成果分別發(fā)表在《德國應用化學》《綠色化學》《化學工程》等化學化工類頂級學術期刊上。

在選擇性催化氧化過程中，反應中間體的性質調控發(fā)揮著至關重要的作用，如何精準地定向調控反應中間體的性質是目前此領域面臨的挑戰(zhàn)之一。鑒于此，該團隊系列工作圍繞選擇性催化氧化體系面臨的關鍵科學問題開展了深入研究，旨在通過催化劑結構的強化設計、工藝流程的強化集成、反應機制的強化分析以及定向調控，為開發(fā)高效的選擇性催化氧化催化劑提供理論依據和實際借鑒。

在多元醇綠色催化氧化的研究工作中，科研人員提出利用穩(wěn)定的配位環(huán)境和最大的原子利用效率來釋放單原子催化劑潛力的思路，該方法不僅可以實現貴金屬催化劑的抗浸出失活，同時還能提高羥基酸的選擇性。該工作通過一種簡易綠色的水熱晶化法，制備了具有抗浸出性能的羥基磷灰石固載的單原子Pt催化劑（Pt1/HAP），其促進含氧中間體C-H鍵的活化，同時促進了C=O鍵的快速脫附，防止C-C鍵斷裂副反應的發(fā)生，實現了多元醇氧化體系的高效穩(wěn)定轉化。

針對甘油綠色氧化制備甘油酸過程中選擇性氧化產物在高溫下容易分解和縮合的問題，科研人員采用工藝過程強化集成的思路，通過對真空分壁柱的選擇性集成，在低于產品分解溫度的條件下實現產品的高純分離，并提出了一種新的甘油-GLA過程(稱為VDG過程)。與傳統(tǒng)的甘油- GLA工藝相比，VDG工藝的能源效率提高了61.3%，總生產成本降低了47.9%。此外，多尺度生命周期評價明顯表明，VDG工藝的溫室氣體排放、不可再生能源需求和廢水產生性能分別比常規(guī)工藝低約5.0倍、1.6倍和9.5倍。研究結果對設計高效的生物質多元醇轉化為高附加值產品具有重要的指導意義。

在關于分布式制氫體系中富氫氣氛下CO選擇性氧化的研究中，科研人員對反應吸附物種進行了分解，首先通過FeOx的引入實現了競爭吸附的分離，實現了反應機理的改進，隨后利用堿金屬離子對不同吸附物種的影響程度不同，定向地調控了CO和H2在反應過程中的吸附狀態(tài)，最終實現低成本、高選擇性、寬溫區(qū)的貴金屬CO-PROX催化劑的制備。該研究工作對分布式制氫體系中CO選擇性氧化體系中高效廉價催化劑的設計具有一定的指導意義。

以上三項研究成果分別以《用于選擇性多元醇氧化催化劑穩(wěn)定性強化的PO43-配位新策略》（閆昊博士后為第一作者）、《通過整合減壓隔壁塔生產甘油酸：概念過程設計和技術經濟環(huán)境分析》（周鑫博士后為第一作者）、《Pt催化劑上Fe和K對反應物吸附調節(jié)以實現實際條件下CO的高效選擇性氧化》（曹建琳博士為第一作者）為題，發(fā)表在《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition）、《綠色化學》（Green Chemistry）、《化學工程》（Chemical Engineering Journal）上，中國石油大學（華東）為第一署名單位。

目前，傳統(tǒng)化工行業(yè)中存在著常規(guī)產品產能過剩、高端化工產品產能不足的發(fā)展瓶頸，山東省化工產業(yè)“十四五”發(fā)展規(guī)劃要求推動化工過程的“高端化、綠色化和連續(xù)化”。以上含氧高端化學品合成、分布式制氫體系中CO選擇性氧化等高端化工技術成果，為服務山東省新舊動能轉換發(fā)展戰(zhàn)略，對接綠色化工、新能源新材料“十強產業(yè)”提供了有力支撐。

潔凈能源與技術團隊以高端化工、氫能為研究特色，聚焦國內外學科前沿，對接綠色化工、新能源新材料產業(yè)，利用催化反應動力學研究方法進行綠色化工新材料與新過程開發(fā)。自2020年來團隊承擔山東能源集團科技計劃重大項目、中國石油煉化國際合作、服務山東重點建設項目等課題10余項。在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem.、Nat. Comm.、Eng. Environ. Sci.等期刊發(fā)表SCI論文300余篇，其中以中國石油大學（華東）為第一單位發(fā)表T0論文12篇；在國際和國內會議進行大會邀請報告等300余次。團隊與歐洲工業(yè)界廣泛合作，指導INEOS等企業(yè)順利完成聚氯乙烯單體生產、基于碳酸鹽循環(huán)的二氧化碳捕集、廢聚合物及生物質轉化制燃油等項目工業(yè)化。