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新型能源技術(shù)的有效開(kāi)發(fā)和大規(guī)模應(yīng)用將給全球能源格局帶來(lái)革命性的調(diào)整?；诠杼?鋰金屬負(fù)極的二次電池能量密度遠(yuǎn)高于傳統(tǒng)鋰離子電池，被認(rèn)為是下一代革命性的電池技術(shù)。然而，該類電池體系在循環(huán)過(guò)程中內(nèi)部結(jié)構(gòu)易發(fā)生變化，造成容量快速衰減和使用壽命的縮短。在復(fù)雜應(yīng)用環(huán)境（溫度變化、外界應(yīng)力等）下，這一現(xiàn)象尤為明顯。開(kāi)發(fā)出具有自適應(yīng)能力的智能電池材料是解決這一問(wèn)題的關(guān)鍵。

針對(duì)上述問(wèn)題，西安交通大學(xué)材料學(xué)院宋江選教授團(tuán)隊(duì)從電池材料設(shè)計(jì)出發(fā)，基于動(dòng)態(tài)可逆化學(xué)鍵和弱相互作用開(kāi)發(fā)了一系列具有自適應(yīng)能力的電池材料用于提升電池的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和環(huán)境適應(yīng)性，顯著提升了電池在苛刻條件下的使用壽命，為新一代自適應(yīng)智能高比能鋰電池的發(fā)展提供了新思路。

課題組基于原位化學(xué)鍵合策略發(fā)展了一種兼具溫度和應(yīng)力自適應(yīng)能力的智能固態(tài)電解質(zhì)用于高比能鋰金屬固態(tài)電池。作者將具有自修復(fù)功能的聚氨基甲酸酯原位接枝到Li₇P₃S₁₁固態(tài)電解質(zhì)顆粒表面，借助聚氨基甲酸酯中的動(dòng)態(tài)-S-S-鍵和氫鍵的協(xié)同作用在室溫?zé)o外場(chǎng)條件下實(shí)現(xiàn)復(fù)合電解質(zhì)的快速自修復(fù)（180s內(nèi)修復(fù)效率接近100%），有效地解決了傳統(tǒng)復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)內(nèi)界面異質(zhì)結(jié)構(gòu)相容性差和共混結(jié)構(gòu)界面結(jié)合力不佳的技術(shù)難題。所構(gòu)建的全固態(tài)電池在交變溫度和應(yīng)力破壞條件下可實(shí)現(xiàn)快速自修復(fù)（修復(fù)效率>95%）。相關(guān)研究成果以《溫度/應(yīng)力自適應(yīng)固態(tài)電解質(zhì)在長(zhǎng)壽命固態(tài)鋰金屬電池中的應(yīng)用》（Temperature and Stress-resistant Solid State Electrolyte for Stable Lithium-Metal Batteries）為題發(fā)表在國(guó)際知名期刊《儲(chǔ)能材料》(Energy Storage Materials,影響因子17.79)上。本文第一作者為材料學(xué)院博士生雷文雅。

溫度/應(yīng)力自適應(yīng)固態(tài)電解質(zhì)作用機(jī)理示意圖

此外，課題組針對(duì)鋰離子電池新一代高比容硅碳負(fù)極開(kāi)發(fā)了一種界面適應(yīng)型粘合劑解決因其大體積形變導(dǎo)致的容量快速衰減難題。所開(kāi)發(fā)的三嵌段聚合物粘合劑PSEA由疏水的聚苯乙烯嵌段（S）、彈性的聚(2-(2-甲氧基乙氧基)乙酯（E）嵌段和親水的剛性聚丙烯酸嵌段組成。與傳統(tǒng)的硅基負(fù)極粘合劑不同，新型界面適應(yīng)型粘合劑能夠通過(guò)π???π堆疊和氫鍵相互作用與C層和Si層結(jié)合，有效地促進(jìn)界面粘附以及電極各組分在漿料中的均勻分散，進(jìn)而維持電極組顆粒間的連接和電極的完整性。此外，粘合劑中柔性的聚醚側(cè)鏈及其豐富的配位位點(diǎn)還可以促進(jìn)聚合物鏈中鋰鹽的解離，加速Li⁺傳輸。得益于此，即使高面容量下，所制備的硅碳負(fù)極仍表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)循環(huán)性能。相關(guān)工作以《基于超分子相互作用的界面自適應(yīng)粘合劑在鋰離子電池高比容硅碳負(fù)極中的應(yīng)用》(Interface-Adaptive Binder Enabled by Supramolecular Interactions for High-Capacity Si/C Composite Anodes in Lithium-Ion Batteries)為題發(fā)表在國(guó)際知名期刊《先進(jìn)功能材料》（Advanced Functional Materials）上，材料學(xué)院博士生虎琳琳為本文第一作者。該成果是團(tuán)隊(duì)繼梯度應(yīng)力耗散型粘合劑（Advanced Materials, 2021, 33, 2104416）、自修復(fù)和應(yīng)力耗散雙功能聚合物粘合劑（Advanced Functional Materials, 2020, 31, 2005699）之后的又一重要進(jìn)展。

界面自適應(yīng)型粘合劑作用機(jī)理示意圖

上述成果均以西安交通大學(xué)金屬材料強(qiáng)度國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室為第一單位，通訊作者為西安交通大學(xué)材料學(xué)院宋江選教授，論文合作者包括材料學(xué)院Goran Ungar教授、楊書(shū)桂助理教授等。論文表征及測(cè)試得到西安交通大學(xué)分析測(cè)試共享中心和材料學(xué)院分析測(cè)試中心的支持。該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、陜西省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金和西安交通大學(xué)青年拔尖人才計(jì)劃等的資助。

論文鏈接：

https://doi.org/10.1016/j.ensm.2022.04.015

https://doi.org/10.1002/adfm.202111560

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