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相比于傳統(tǒng)的無機(jī)鐵電材料，有機(jī)鐵電材料擁有高柔韌性、抗崩損性和溶液可加工性的優(yōu)點(diǎn)，因而是國內(nèi)外一個重要的研究領(lǐng)域。在目前已開發(fā)的有機(jī)鐵電材料中，無金屬鈣鈦礦鐵電材料已達(dá)到與傳統(tǒng)無機(jī)鐵電材料相當(dāng)?shù)蔫F電極化率，但它們存在一個嚴(yán)重缺陷：其矯頑力普遍僅為～10kV/cm。這導(dǎo)致在器件設(shè)計(jì)中，這些有機(jī)鐵電材料的厚度要達(dá)到約1μm才能保證電壓轉(zhuǎn)變區(qū)間為1～2V，因而阻礙了器件的微型化。一般而言，理想的矯頑力需在～100kV/cm量級，但目前仍缺乏有效手段來實(shí)現(xiàn)該目標(biāo)。

近日，北京大學(xué)深圳研究生院新材料學(xué)院潘鋒教授團(tuán)隊(duì)與新加坡國立大學(xué)羅健平教授團(tuán)隊(duì)在《自然?通訊》（Nature Communications，2022，13:794）雜志上發(fā)表了題為“Tailoring the coercive field in ferroelectric metal-free perovskites by hydrogen bonding”的研究論文。該研究提出了一種基于氫鍵作用的矯頑力調(diào)控策略，可以使無金屬鈣鈦礦鐵電材料的矯頑力從～10kV/cm量級提升至～100kV/cm，為有機(jī)鐵電器件微型化和集成化設(shè)計(jì)提供了一條重要途徑。

有機(jī)鐵電材料的分子結(jié)構(gòu)和氫鍵相互作用

研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)并合成了兩種無金屬鈣鈦礦鐵電材料MDABCO-NH₄-(PF6)₃ (MDABCO=N-methyl-N'-diazabicyclo[2.2.2]octonium)和MDABCO-NH₄-I₃，分別稱為MNP₃和MNI₃。其中，有機(jī)分子MDABCO的轉(zhuǎn)動可以實(shí)現(xiàn)有序-無序排列的轉(zhuǎn)變，從而帶來材料的鐵電-順電相變。測量結(jié)果表明，MNP₃中的N–H…F氫鍵距離遠(yuǎn)低于MNI₃中的N–H…I氫鍵，該氫鍵導(dǎo)致MDABCO的偏移量高于MNI₃。這種氫鍵作用使材料的矯頑力從MNI₃的12kV/cm提升至MNP₃的110kV/cm，實(shí)現(xiàn)了有機(jī)鐵電材料矯頑力調(diào)控的目標(biāo)。

基于氫鍵有機(jī)鐵電材料的理論計(jì)算和相關(guān)機(jī)理

研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步通過同位素實(shí)驗(yàn)和第一性原理計(jì)算探討氫鍵作用影響矯頑力的內(nèi)在機(jī)理。他們將MDABCO分子中N-H上的H替換為氘（D），發(fā)現(xiàn)MNP₃的矯頑力可從110kV/cm提升至138kV/cm。同時，晶胞沿[111]方向有明顯拉伸，說明氫鍵對MDABCO分子的作用力顯著。通過對氘化前后的MNP₃進(jìn)行鐵電相變過程的測量，發(fā)現(xiàn)居里溫度在氘化后有所上升，說明了氫鍵對MDABCO分子運(yùn)動的限制。核磁共振波譜測量證實(shí)MDABCO與PF₆^?之間的氫鍵可以直接影響兩者的結(jié)構(gòu)變化和運(yùn)動。壓電響應(yīng)力顯微鏡觀測到四個鐵電疇，其在正負(fù)電壓切換過程中的180度疇翻轉(zhuǎn)和蝴蝶曲線說明MNP₃具有良好的鐵電性。第一性原理計(jì)算結(jié)果證實(shí)PF₆^?相比于I^?對MDABCO上的電子有更強(qiáng)的吸引力。Berrry相計(jì)算獲得了與實(shí)驗(yàn)測量值吻合的理論值，且揭示了MDABCO在轉(zhuǎn)動過程中會伴隨著N–H…F氫鍵的斷裂和形成。這些結(jié)果均表明，當(dāng)材料內(nèi)有機(jī)分子MDABCO所受到的氫鍵作用被有效增強(qiáng)后，該分子在鐵電轉(zhuǎn)變過程中的轉(zhuǎn)動將會明顯受阻，從而使材料的矯頑力提升一個數(shù)量級。

新加坡國立大學(xué)的Hwa Seob Choi博士和北京大學(xué)深圳研究生院新材料學(xué)院的李舜寧副研究員為該論文的共同第一作者，潘鋒和羅健平為通訊作者。該研究得到了廣東省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室及軟科學(xué)研究計(jì)劃項(xiàng)目的支持。

參考資料：https://news.pku.edu.cn/xsky/6ec58ab7346c4b7883b8bacd6c00bbc6.htm