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世界的運(yùn)轉(zhuǎn)離不開能源的持續(xù)供應(yīng)，能源的競爭也帶動了儲能技術(shù)的快速發(fā)展。其中鈉離子電池（SIBs）由于資源豐富，性能優(yōu)異，清潔環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)，在未來可能會是重要的儲能器件。對于SIBs的負(fù)極材料已經(jīng)有大量的工作進(jìn)行了探索，包括過渡金屬氧化物、硫化物、硒化物、磷化物以及碳材料等。在這些材料中金屬硫化物是非常有前途的負(fù)極材料，因?yàn)樗膶?dǎo)電性較氧化物好，價格比硒化物低，較磷化物的制備條件安全，比碳材料的理論容量高。然而，過渡金屬硫化物作為SIBs負(fù)極材料仍面臨諸多障礙，如充放電過程中體積變化嚴(yán)重，循環(huán)壽命差，導(dǎo)電性差，容量衰減快等問題。因此，我們可以通過將材料納米化，設(shè)計(jì)空心結(jié)構(gòu)以及碳包覆等策略改善材料的儲鈉能力，使材料表現(xiàn)出更加優(yōu)異的電化學(xué)性能。

董玉濤等研究人員通過以Mn3[Co(CN6)]2?9H2O作為前驅(qū)體，通過鹽酸多巴胺進(jìn)行包覆后，與硫粉煅燒，最終得到了具有兩種氮摻雜碳結(jié)構(gòu)的空心雙金屬硫化物（MnS-CoS2-NC@NC）。兩種氮摻雜碳的納米結(jié)構(gòu)特征，不僅可以提高電極材料的整體電導(dǎo)率，明顯有利于鈉離子的快速傳輸，從而獲得優(yōu)異的倍率性能，而且還可以緩解體積膨脹，保持電池的循環(huán)穩(wěn)定性。在鈉離子半電池中，MnS-CoS2-NC@NC電極不僅在0.2 A g-1下提供608.5 mA h g-1的超高比容量，而且在5.0 A g-1下循環(huán)1100圈后仍然能表現(xiàn)出560.5 mA h g-1的倍率性能。即使在以Na3V2(PO4)3為正極材料組成的全電池中，在1.0 A g-1下循環(huán)900圈后，仍能保持436.7 mA h g-1的比容量。針對其展示出的優(yōu)異的電化學(xué)性能，該課題組通過in-situ XRD和ex-situ XRD測試手段對其反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了深入的探究，揭示了MnS-CoS2-NC@NC電極在儲鈉過程中發(fā)生的轉(zhuǎn)化反應(yīng)機(jī)理。

Figure 1. Schematic illustration of the synthesis of MnS-CoS2-NC@NC.

Figure 2. a) XRD analysis. b) Raman and c) XPS spectra of the MnS-CoS2-NC and the MnS-CoS2-NC@NC. d) high resolution Mn 2p, e) Co 2p, f) S 2p, g) C 1s and h) N 1s XPS spectra of the MnS-CoS2-NC@NC.

Figure 3. (a) Schematic illustration of MnS-CoS2-NC@NC-Na3V2(PO4)3 full-cells. The electrochemical performance of MnS-CoS2-NC@NC-Na3V2(PO4)3 full-cells. b) discharge–charge profiles at a current density of 0.1 A g-1. c) rate performance at different current densities. d) long cycle performance at 1.0 A g-1. e) Photo of MnS-CoS2-NC@NC- Na3V2(PO4)3 full-cells lighting up 2 LED bulbs.
 

Figure 4. a) In-situ XRD analysis. b) Ex-situ XRD patterns. 

綜上，作者將硫粉和鹽酸多巴胺包覆后的Mn-Co-MOF一起煅燒，得到了具有兩種氮摻雜碳的空心納米立方體MnS-CoS2-NC@NC。兩種氮摻雜碳的特征結(jié)構(gòu)不僅提高了材料的整體電導(dǎo)率，大大促進(jìn)了鈉離子的快速傳輸，還有效緩解了體積膨脹提供了穩(wěn)定性。電化學(xué)測試表明其具有優(yōu)異的儲鈉性能，而且還通過in-situ XRD和ex-situ XRD測試手段對其反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了深入的探究，揭示了MnS-CoS2-NC@NC電極在儲鈉過程中發(fā)生的轉(zhuǎn)化反應(yīng)機(jī)理。為探索其他適合鈉離子電池的負(fù)極材料提供了新的思路。

該研究成果主要由董玉濤教授團(tuán)隊(duì)和鄭州大學(xué)張建民教授團(tuán)隊(duì)合作取得，河南農(nóng)業(yè)大學(xué)為第一單位。該研究得到了河南農(nóng)業(yè)大學(xué)拔尖人才基金（No. 30501035）及河南省科技攻關(guān)（No. 212102210586）等項(xiàng)目的支持。

作者簡介：

董玉濤, 理學(xué)博士，河南農(nóng)業(yè)大學(xué)校聘教授。主要致力于動力電池相關(guān)儲能材料的研究，重點(diǎn)開展了新型鋰/鈉離子電池電極材料、鋰硫電池關(guān)鍵材料與器件功能導(dǎo)向設(shè)計(jì)、可控構(gòu)筑和構(gòu)效關(guān)系等方面的工作。主持河南省科技攻關(guān)項(xiàng)目、河南農(nóng)業(yè)大學(xué)拔尖人才啟動基金等。近五年以第一作者或通訊作者在 Chem.Sci., J. Energy Chem., J. Colloid Interf. Sci., Nano Research, J. Mater. Chem. A 等國際知名期刊發(fā)表SCI 論文十多篇。