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圖 1. TZ-HCP 的構(gòu)筑及光催化應(yīng)用

綠色化學(xué)的核心內(nèi)容在于提高“原子經(jīng)濟(jì)性”，尋找綠色安全的合成方法，倡導(dǎo)使用無(wú)毒害原料以及環(huán)保、安全的溶劑和試劑，鼓勵(lì)人們開發(fā)無(wú)毒、高效、高選擇性的催化劑。相對(duì)于傳統(tǒng)的熱化學(xué)合成方法，光催化屬于環(huán)境友好型和能源節(jié)約型技術(shù)，能在釕/銥配合物、金屬氧化物/硫化物、有機(jī)染料（如Eosin Y、Rose Bengal、Fluorescein）等光敏劑的協(xié)助下利用光能來(lái)促進(jìn)化學(xué)反應(yīng)的高效進(jìn)行。但這些催化劑面臨著如下一種或幾種問(wèn)題：價(jià)格昂貴、毒性大、可見(jiàn)光利用率低、催化選擇性差、活性不易調(diào)節(jié)等。除此之外，實(shí)現(xiàn)均相催化劑工業(yè)化應(yīng)用的主要瓶頸之一在于催化劑的用量較大、催化劑與產(chǎn)物不易分離。均相催化劑的多相化則是解決上述問(wèn)題、深化對(duì)該領(lǐng)域研究的重要途徑之一。

河南農(nóng)業(yè)大學(xué)理學(xué)院安萬(wàn)凱博士一直致力于有機(jī)多孔材料的設(shè)計(jì)、合成及（光/手性）催化應(yīng)用研究：由低維分子實(shí)現(xiàn)無(wú)序、有序等多孔結(jié)構(gòu)的構(gòu)建，將孔道與催化多尺度融合，探究多相催化中的構(gòu)-效關(guān)系、主客體化學(xué)等問(wèn)題。不久前，作者曾利用利用噻吩類有機(jī)多孔材料實(shí)現(xiàn)了氮雜環(huán)的光催化合成，但催化材料的孔性能、催化效率、反應(yīng)溶劑等均存在優(yōu)化的空間（圖2，Catal. Sci. Technol., 2020, 10, 5171. DOI: 10.1039/D0CY01164A）。在前期的研究基礎(chǔ)上，作者將光催化和多相催化統(tǒng)一到超高交聯(lián)聚合物（HCPs）中來(lái)，實(shí)現(xiàn)了其在高附加值精細(xì)化學(xué)品的綠色合成中的應(yīng)用，開發(fā)了合成苯并咪唑類化合物的新策略。

圖 2. 構(gòu)筑TP-CMP光催化劑用于有機(jī)轉(zhuǎn)化

Catal. Sci. Technol., 2020, 10, 5171.

在最新的工作中，團(tuán)隊(duì)成員將具備光催化活性的s-TZ重新解構(gòu)、修飾，通過(guò)“bottom-up”策略以及傅-克烷基化反應(yīng)將功能化的四嗪?jiǎn)卧氲搅?/span>HCPs中，一步制備了具有光敏性的有機(jī)多孔材料。材料的孔性能直接影響著傳質(zhì)，對(duì)催化過(guò)程極為重要。為了調(diào)節(jié)材料的孔結(jié)構(gòu)，作者詳細(xì)篩選了功能單元與砌塊及交聯(lián)劑間的比例。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，當(dāng)功能性砌塊與結(jié)構(gòu)性砌塊的摩爾比為1：20時(shí)，TZ-HCPs 具有很高的熱/化學(xué)穩(wěn)定性，比表面積大于710 m² g^-1，且含有微介孔結(jié)構(gòu)，對(duì)催化傳質(zhì)極為有利。利用這種策略合成的材料催化位點(diǎn)分布均勻，催化單元含量分別為 0.32 mmol g^-1 (TZ-HCP1D)和0.18 mmol g-1（TZ-HCP2）。在白光下，分別以乙醇和空氣為溶劑和氧源，TZ-HCPs可有效促進(jìn)苯并咪唑類產(chǎn)物的綠色合成（0.5-4.0 h, 28個(gè)例子），產(chǎn)率高達(dá)99%，克級(jí)產(chǎn)率為 96%，且可循環(huán)使用21 次（圖3）。另外，作者分析了其中的構(gòu)-效關(guān)系以及多相催化反應(yīng)機(jī)理。 

圖3. TZ-HCP催化劑在光催化合成苯并咪唑類化合物中的循環(huán)利用情況

該工作深化了有機(jī)多孔材料的應(yīng)用研究，同時(shí)為發(fā)展綠色高效的多相催化劑及其規(guī)?；瘧?yīng)用提供了前期研究基礎(chǔ)。河南農(nóng)業(yè)大學(xué)理學(xué)院潘振良副教授、徐翠蓮教授、任運(yùn)來(lái)教授等老師在機(jī)理探究、中間體捕獲、文章修改等給與了指導(dǎo)和幫助。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金以及河南省高等學(xué)校重點(diǎn)科研項(xiàng)目的支持。

論文鏈接： https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/GC/D0GC03719B

作者簡(jiǎn)介

安萬(wàn)凱，河南農(nóng)業(yè)大學(xué)副教授。2016年于蘭州大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院（功能有機(jī)分子化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室）取得理學(xué)博士學(xué)位（導(dǎo)師：王為教授），2016年10月起就職于河南農(nóng)業(yè)大學(xué)理學(xué)院。研究領(lǐng)域?yàn)楣δ芑袡C(jī)多孔材料的設(shè)計(jì)、合成及其在催化及能源環(huán)境中的應(yīng)用研究。