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近日，Angew. Chem. Int. Ed.在線發(fā)表了南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院鄭佑軒、左景林團(tuán)隊(duì)在超長(zhǎng)有機(jī)長(zhǎng)余輝材料方面的研究成果“Organic Long Persistent Luminescence Through in-situ Generation of Cuprous(I) Ion Pairs in Ionic Solids” (2021, DOI: 10.1002/anie.202110251)。

長(zhǎng)余輝材料得益于其在移除外界刺激后仍能維持一定時(shí)長(zhǎng)發(fā)光的特點(diǎn)，在生物成像、應(yīng)急照明指示、水氧檢測(cè)、X射線閃爍體、工藝展示等方面有巨大的應(yīng)用潛力。目前大多數(shù)室溫有機(jī)長(zhǎng)余輝材料產(chǎn)生的余輝持續(xù)時(shí)間在幾秒至數(shù)十秒之間。為了延長(zhǎng)有機(jī)材料室溫條件下的余輝持續(xù)時(shí)間，目前常用的策略多以微量激基復(fù)合物摻雜的方式，利用復(fù)合物受激產(chǎn)生的長(zhǎng)壽命離子自由基，實(shí)現(xiàn)達(dá)到小時(shí)級(jí)別的室溫超長(zhǎng)有機(jī)余輝。超長(zhǎng)室溫有機(jī)長(zhǎng)余輝的研究仍處于起步階段，亟需更多能夠?qū)崿F(xiàn)小時(shí)級(jí)別有機(jī)長(zhǎng)余輝體系的設(shè)計(jì)策略。

近日，鄭佑軒、左景林教授團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)了一種新的能夠產(chǎn)生超長(zhǎng)室溫有機(jī)余輝的體系，在該體系中實(shí)現(xiàn)了室溫條件下超過3小時(shí)的余輝。有趣的是，不同于大多數(shù)基于不含金屬元素的純有機(jī)復(fù)合物體系，研究者在該體系引入了一價(jià)銅配合物作為摻雜客體，三苯基膦作為主體材料，利用三苯基膦與一價(jià)銅的配位作用在熔融法制備混摻膜的過程中原位產(chǎn)生了離子對(duì)。離子對(duì)在激發(fā)后進(jìn)而產(chǎn)生穩(wěn)定的電荷分離態(tài)，最終導(dǎo)致體系能夠產(chǎn)生長(zhǎng)達(dá)數(shù)小時(shí)的室溫有機(jī)余輝。

為了驗(yàn)證這一機(jī)制，研究者將組成該長(zhǎng)余輝體系中的幾種可能的組分進(jìn)行了拆分，并將拆分的結(jié)構(gòu)進(jìn)行組合利用相同的熔融法摻雜到三苯基膦薄膜中。通過對(duì)室溫條件下三維熒光、三維磷光以及瞬態(tài)的對(duì)比分析，在三苯基膦摻雜一價(jià)銅配合物的樣品以及三苯基膦同時(shí)摻雜三(三苯基膦)溴化亞銅和BINAP的樣品中，產(chǎn)生了幾乎一致的光物理特征。這兩種不同的薄膜在關(guān)閉紫外激發(fā)后均有持續(xù)數(shù)秒的明亮的黃色余輝，而在其它可能組分摻雜進(jìn)三苯基膦的樣品中則無法觀測(cè)到類似現(xiàn)象。并且，通過三(三苯基膦)溴化亞銅和BINAP在溶液中共晶生長(zhǎng)得到的兩種單晶的分析發(fā)現(xiàn)，其中一種單晶表現(xiàn)出同樣的室溫磷光特性，進(jìn)一步驗(yàn)證了這一機(jī)制的可靠性。

另外，研究者發(fā)現(xiàn)，這種特殊的基于一價(jià)銅的類二聚體化合物的鹵素原子對(duì)體系的長(zhǎng)余輝特性有著顯著的影響?；诘鈽虻幕衔矬w系的長(zhǎng)余輝時(shí)間最短，而基于氯橋的化合物體系的長(zhǎng)余輝時(shí)間最長(zhǎng)，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過3小時(shí)。并且，在使用更高功率的光源進(jìn)行激發(fā)，該體系的余輝時(shí)間還會(huì)有進(jìn)一步的提升。

這種采用有機(jī)-無機(jī)雜化體系實(shí)現(xiàn)超長(zhǎng)有機(jī)余輝的設(shè)計(jì)策略可以促進(jìn)對(duì)于該類材料的開發(fā)和應(yīng)用拓展，為實(shí)現(xiàn)小時(shí)級(jí)別的超長(zhǎng)有機(jī)余輝提供了一種新思路。

梁嘯博士為第一作者，鄭佑軒和左景林為通訊作者，特別感謝國(guó)家自然科學(xué)基金(51773088, 21975119)的資助。

參考資料：https://chem.nju.edu.cn/3c/39/c12639a539705/page.htm