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近日，山東大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院佟振合院士團(tuán)隊(duì)孫頔教授課題組在銀簇化學(xué)研究中取得系列重要進(jìn)展，相關(guān)成果以“Keplerate Ag192 Cluster with 6 Silver and 14 Chalcogenide Octahedral and Tetrahedral Shells”和“Revealing the Chirality Origin and Homochirality Crystallization of Ag14 Nanocluster at the Molecular Level”為題，分別在國際權(quán)威期刊J. Am. Chem. Soc. (IF: 15.419) 和Nat. Commun. (IF: 15.805)上發(fā)表。論文第一作者分別為博士生蘇艷敏和碩士生梁曉倩，孫頔為論文唯一通訊作者，山東大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院為唯一通訊單位。上述研究是在山東大學(xué)國際科研合作種子基金項(xiàng)目支持下與美國加州大學(xué)洛杉磯分校數(shù)學(xué)家Stan教授的通力合作下完成的。

配體保護(hù)的原子級精確的銀納米團(tuán)簇因其獨(dú)特的納米尺寸表現(xiàn)出良好的光物理化學(xué)性能，在催化，傳感，生物醫(yī)藥等諸多領(lǐng)域受到廣泛關(guān)注。但由于銀納米團(tuán)簇結(jié)晶困難，穩(wěn)定性差，使得在原子水平上研究銀納米團(tuán)簇仍充滿了挑戰(zhàn)性。

近日，孫頔課題組合成了一個(gè)開普勒多面體銀硫簇(H3O)2[(SO4)36S22@Ag192(CyhS)66(NO3)12]·4CH3OH（SD/Ag192a），該結(jié)構(gòu)包含6個(gè)銀殼層和14個(gè)陰離子殼層。該研究工作解決了一個(gè)難題是在缺乏親銀相互作用的情況下，如何形成如此復(fù)雜的結(jié)構(gòu)？該結(jié)構(gòu)中，銀原子位于陰離子籠內(nèi)，陰離子基團(tuán)位于銀陽離子籠內(nèi)，所有籠都是柏拉圖和阿基米德多面體的形狀。對于由14個(gè)布拉維晶格描述的晶體結(jié)構(gòu)來說，這種潛在的靜電排列并不令人驚訝，但對于球形簇來說卻令人稱奇。這項(xiàng)工作根據(jù)幾何原理將一個(gè)具有八面體對稱性的菱形十二面體作為簇的“基石”，從而獲得20殼層嵌套的銀簇。這是目前為止合成的最大且高度對稱的銀硫簇，為創(chuàng)建多層嵌套的團(tuán)簇提供可行的合成策略。

圖1 (a) SD/Ag192a的單晶結(jié)構(gòu)。(b) 銀殼層；(c) 陰離子殼層

孫頔課題組還在手性銀簇化學(xué)方向取得重要進(jìn)展。首先合成并揭示[Ag14(pntp)10(dpph)4Cl2]的手性起源和同手性結(jié)晶。由團(tuán)簇內(nèi)pntp?配體間π···π 堆積作用驅(qū)動(dòng)導(dǎo)致該Ag14納米團(tuán)簇外殼層Ag8立方體上的六個(gè)正方形面的相同旋轉(zhuǎn)而產(chǎn)生手性。此外，外消旋的Ag14納米團(tuán)簇（SD/rac-Ag14a）在乙腈中重結(jié)晶可以自發(fā)拆分為單一手性納米簇（SD/L-Ag14 and SD/R-Ag14），這是由Ag14納米團(tuán)簇晶格中的乙腈分子與pntp?中的硝基氧原子和dpph中的芳環(huán)氫原子之間形成的C–H···O/N驅(qū)動(dòng)的。該研究不僅為全非手性環(huán)境中手性銀納米團(tuán)簇的合成提供了重要指導(dǎo)，而且通過識別團(tuán)簇內(nèi)和團(tuán)簇間的超分子相互作用的特殊效果，在分子水平上破譯了納米團(tuán)簇的手性的起源。

 圖2 溶劑誘導(dǎo)的SD/rac-Ag14a自發(fā)分解為SD/L-Ag14和SD/R-Ag14。

孫頔課題組圍繞金屬團(tuán)簇領(lǐng)域的前沿科學(xué)挑戰(zhàn)開展了長期的研究工作，在金屬團(tuán)簇合成方法學(xué)的探索、結(jié)構(gòu)調(diào)變機(jī)制、組裝機(jī)理、構(gòu)效關(guān)系闡明等方面取得了多項(xiàng)特色科研成果(JACS 2020, 142, 5834; JACS 2019, 141, 4460; JACS 2018, 140, 1600; PNAS 2017, 114, 12132; Angew 2020, 60, 4231; Angew 2020, 59, 12659; Angew 2019, 58, 12280; Angew 2019, 58, 6276; Angew 2019, 58, 195; Nat. Commun. 2020, 11, 3316; Nat. Commun. 2018, 9, 2094; JACS 2019, 141, 17884; JACS 2017, 139, 14033; JACS 2016, 138, 1328; Nat. Commun. 2020, 11, 308; Nat. Commun. 2018, 9, 4407; Angew 2020, 59, 9922; Angew 2020, 59, 20031)。

該研究得到了國家自然科學(xué)基金、霍英東教育基金青年教師基金、晶體材料國重室自主課題重點(diǎn)項(xiàng)目、山東大學(xué)攀登計(jì)劃、山大杰青、山東省泰山學(xué)者等項(xiàng)目的支持。山東大學(xué)結(jié)構(gòu)成分與物性測量平臺X-射線單晶衍射中心為本工作中關(guān)鍵分子結(jié)構(gòu)的解析提供了重要支撐。

相關(guān)鏈接：

Ag192論文: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c05664

Ag14論文：https://www.nature.com/articles/s41467-021-25275-2?utm_source=xmol&utm_medium=affiliate&utm_content=meta&utm_campaign=DDCN_1_GL01_metadata