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《科學》還同期刊發(fā)了以“設計了正確的保護”為題的專家評述文章。文章稱，這項研究成果具有很高的經(jīng)濟效益，對于減少CO2排放，為實現(xiàn)“碳中和”目標提供新的解決方案。

論文題為“A hydrophobic FeMn@Si catalyst increases olefins from syngas by suppressing C1 by-products”（《一種通過抑制C1副產(chǎn)物促進合成氣制烯烴的疏水性FeMn@Si催化劑》）。武漢大學動力與機械學院2019級博士生徐艷飛為論文第一作者，定明月為通訊作者，武漢大學為唯一第一作者和唯一通訊單位。

合成氣在疏水性FeMn@Si催化劑上高選擇性制取烯烴

通過費-托合成反應可將煤經(jīng)合成氣（CO和H2）轉(zhuǎn)化為液體燃料和高碳化學品，該技術已主導煤化工領域近百年。然而該過程通常發(fā)生水煤氣變換反應，產(chǎn)生大量的CO2，并消耗大量的水，導致后續(xù)能耗大幅增加。另外，費-托合成反應是強放熱反應，容易導致甲烷副產(chǎn)物的生成，降低高碳產(chǎn)品的收率。為此，在費-托合成過程中約50%一氧化碳轉(zhuǎn)化成了二氧化碳（約40%）和甲烷等C1副產(chǎn)物，碳原子利用效率低下，嚴重降低了能源效益和經(jīng)濟效益。如何高效降低CO2、CH4等C1副產(chǎn)物生成，提高特定烴類產(chǎn)品的選擇性在國際能源化工界一直是一個巨大的挑戰(zhàn)。

定明月課題組創(chuàng)造性發(fā)展了一種新型疏水性FeMn@Si催化劑，在工業(yè)反應條件下（320 °C和 2-3 MPa），實現(xiàn)了合成氣高選擇性直接制取烯烴，二氧化碳和甲烷等C1副產(chǎn)物顯著降低到22.5%以下，烯烴選擇性可達65%（烯烴中高附加值α-烯烴選擇性可達81%以上），烯烴產(chǎn)率高達36%以上。

研究發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)eMn@Si催化劑表面二氧化硅疏水層可保護碳化鐵活性相免受水的氧化，并保持碳化鐵活性相處于良好的穩(wěn)定狀態(tài)。與此同時，催化劑表面疏水層阻止了水進入核層反應區(qū)域，進而抑制了水煤氣變換反應的進行（CO + H2OCO2+ H2），顯著降低了二氧化碳副產(chǎn)物的生成。

另外，核層中錳金屬助劑向鐵活性物相表面的電子轉(zhuǎn)移顯著提高了烯烴產(chǎn)物的選擇性，并抑制了甲烷副產(chǎn)物的生成。核層碳化鐵活性相與殼層疏水基團的高效協(xié)同，將能拓展出一系列新型的復合催化劑，通過抑制高耗能的水煤氣變換反應，大幅度降低二氧化碳排放，顯著提高碳原子利用效率，有望實現(xiàn)合成氣高效、經(jīng)濟制取烯烴、芳烴、汽油、航油等各種高附加值產(chǎn)品。

該研究的共同作者還包括中國科學院山西煤炭化學研究所、中科合成油技術有限公司李永旺研究員、楊勇研究員、溫曉東研究員等。該項工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發(fā)計劃、廣東省科技計劃和深圳市基礎科技計劃的資助。

定明月課題組成員合影

參考資料

[1] 武漢大學新聞網(wǎng)，《科學》發(fā)表定明月課題組合成氣直接制烯烴研究成果http://news.whu.edu.cn/info/1015/63489.htm

[2] 論文鏈接：https://science.sciencemag.org/content/371/6529/610

[3] 評論文章鏈接：https://science.sciencemag.org/content/371/6529/577