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全無(wú)機(jī)CsPbX₃（X = Cl，Br，I）型鈣鈦礦納米晶體已在光電子器件領(lǐng)域中得到了廣泛研究。由于鉛的高毒性，人們一直在尋找鉛的替代元素。非鉛鹵化鈣鈦礦型納米晶因其低毒性，高穩(wěn)定性和化學(xué)多樣性而受到越來(lái)越多的關(guān)注。韓克利教授團(tuán)隊(duì)前期已開(kāi)發(fā)一系列A₃M'₂X₉(Angew. Chem. Int. Edit. 2017), A₂MM'X₆(J. Am. Chem. Soc. 2018;Angew. Chem. Int. Edit. 2018;Angew. Chem. Int. Edit. 2018;Angew. Chem. Int. Edit. 2019;Sci. China Chem. 2019;Sci. Bull. 2020;ACS Cent. Sci. 2020;J. Phys. Chem. Lett. 2020)和A₂BX₆(Angew. Chem. Int. Edit. 2020)型非鉛鈣鈦礦納米晶并揭示其發(fā)光動(dòng)力學(xué)機(jī)理。然而，基于這些非鉛鈣鈦礦型納米晶的光電子器件研究進(jìn)展有限。因此，通過(guò)揭示新型非鉛鈣鈦礦納米晶的載流子動(dòng)力學(xué)，并依此將其有效地應(yīng)用在光電子器件領(lǐng)域方面具有重要意義。

該團(tuán)隊(duì)首次報(bào)道了一系列空位有序的四重鈣鈦礦型膠體納米晶。通過(guò)對(duì)Cs₄MnBi₂Cl₁₂納米晶合金化，可將其熒光量子產(chǎn)率提高近100倍。載流子超快動(dòng)力學(xué)研究發(fā)現(xiàn)，在四重鈣鈦礦納米晶Cs₄MnBi₂Cl₁₂中，自由激子迅速自捕獲為“自陷激子”，進(jìn)而發(fā)生自陷激子輔助的給體-受體（Mn²⁺）能量轉(zhuǎn)移過(guò)程。合金化可以消除與能量轉(zhuǎn)移相互競(jìng)爭(zhēng)的超快缺陷態(tài)捕獲過(guò)程，并可提升納米晶的結(jié)晶度，進(jìn)而大幅度提升發(fā)光效率。基于合金化的四重鈣鈦礦納米晶具有結(jié)晶度高、載流子壽命長(zhǎng)等特性，團(tuán)隊(duì)成員制備了基于該納米晶的光電探測(cè)器，該探測(cè)器具有超高響應(yīng)度（0.98×10⁴A/W）。該靈敏度遠(yuǎn)高于以往報(bào)道的基于非鉛鈣鈦礦納米晶的光電探測(cè)器。該工作表明，四重鈣鈦礦型納米晶為光電應(yīng)用開(kāi)辟了新的可能性。

上述工作得到了中國(guó)國(guó)家重點(diǎn)研究與發(fā)展計(jì)劃項(xiàng)目，國(guó)家自然科學(xué)基金，中國(guó)科學(xué)院科學(xué)儀器發(fā)展計(jì)劃等的支持。

參考資料

[1] 山大視點(diǎn)，韓克利教授團(tuán)隊(duì)揭示非鉛四重鈣鈦礦納米晶及其高效光電探測(cè)器動(dòng)力學(xué)機(jī)理，https://www.view.sdu.edu.cn/info/1021/145569.htm

[1] 論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202007215