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大連理工彭孝軍院士課題組Chem.Sci： 頻率上轉(zhuǎn)換光敏劑用于深層腫瘤光動(dòng)力治療

來源：化學(xué)加（ID：tryingchem）      2019-10-14
導(dǎo)讀：大連理工大學(xué)彭孝軍院士課題組基于頻率上轉(zhuǎn)換發(fā)光（FUCL）設(shè)計(jì)了一種單光子光敏劑（FUCP-1）。FUCP-1光穩(wěn)定性十分好，并且具有突出的上轉(zhuǎn)換量子產(chǎn)率，可以用于成像指導(dǎo)光動(dòng)力治療（PDT），尤其在深層腫瘤光動(dòng)力治療過程中對腫瘤的抑制明顯。該研究結(jié)果對基于FUCL的深層腫瘤的光動(dòng)力治療有一定的指導(dǎo)作用。這是首次報(bào)道頻率上轉(zhuǎn)換發(fā)光用于光動(dòng)力治療，該成果發(fā)表在Chemical Science上（DOI: 10.1039/C9SC04034J）

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 圖1. FUCP-1 用于PDT示意圖（圖片來源：Chem. Sci.）

光動(dòng)力治療是臨床認(rèn)可的一種非侵入性癌癥治療方式，該治療方式依賴于光動(dòng)力治療媒介，即光敏劑（PSs）。光敏劑在沒有受到光照射時(shí)對正常細(xì)胞是基本無毒的，但是用特定的光照射后，在腫瘤部位產(chǎn)生單線態(tài)氧或自由基，就變得對腫瘤細(xì)胞是高毒性的，從而殺死腫瘤細(xì)胞。傳統(tǒng)的光敏劑是對可見光(波長在400–700 nm）響應(yīng)的，但是可見光組織穿透力差，無法穿透深層組織，啟動(dòng)深層組織的光動(dòng)力治療。相反，近紅外（NIR）的治療窗口（700-900nm）可以有效的穿透深層組織且只會(huì)造成輕微光損傷，因此用近紅外光實(shí)現(xiàn)深層組織的光動(dòng)力治療對進(jìn)一步臨床應(yīng)用十分重要 ?，F(xiàn)有的NIR光敏劑存在合成困難，抗光漂白性差，產(chǎn)生有效活性氧（ROS）的效率低，對深層腫瘤殺傷效果不佳等缺點(diǎn)。為了克服這些缺點(diǎn)，上轉(zhuǎn)換發(fā)光成了深層腫瘤光動(dòng)力治療的焦點(diǎn)。上轉(zhuǎn)換發(fā)光就是吸收低能量長波長的光子發(fā)射高能量短波長的光，即反斯托克斯發(fā)光。上轉(zhuǎn)換發(fā)光，又分為稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光、雙光子吸收（TPA）、頻率上轉(zhuǎn)換發(fā)光。相較與其它兩種發(fā)光材料，頻率上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料具有更低的毒性（稀土毒性大）且更易引發(fā)深層腫瘤的光動(dòng)力治療（雙光子需要更多的能量激發(fā)）。但是目前少有研究FUCL用于抗腫瘤。因此，彭孝軍院士課題組設(shè)計(jì)合成了一種單光子激發(fā)的頻率上轉(zhuǎn)換光敏劑FUCP-1用于深層腫瘤光動(dòng)力治療。

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圖2. 不同上轉(zhuǎn)換機(jī)理示意圖（圖片來源：Chem. Sci.）

作者選擇羅丹明衍生物作為FUCP-1的骨架。這是因?yàn)?/span>羅丹明結(jié)構(gòu)具有優(yōu)良的熱帶（hot-band）吸收能力能夠產(chǎn)生反斯托克斯發(fā)射（長波激發(fā)，短波發(fā)射）。在單光子上轉(zhuǎn)換的光動(dòng)力治療過程中，引入碘原子（I）極大的促進(jìn)了激發(fā)單線態(tài)S1向激發(fā)三重態(tài)T1的轉(zhuǎn)變(系間穿越，ISC)。ISC能力的增加極大的促進(jìn)了單線態(tài)氧的產(chǎn)生。不同于傳統(tǒng)的斯托克斯發(fā)射（短波激發(fā)，長波發(fā)射），FUCP-1的上轉(zhuǎn)換過程可以通過長波（808 nm）激發(fā)。值得注意的是，FUCP-1具有良好的上轉(zhuǎn)換發(fā)光量子產(chǎn)率（>12%）和優(yōu)秀的光穩(wěn)定性。此外FUCP-1可以有效的產(chǎn)生單線態(tài)氧，并且對4T1細(xì)胞有很高的抑制作用。FUCP-1通過靜脈注射到體內(nèi)后，在腫瘤部位聚集。用808 nm的光照射后，對腫瘤的抑制效果極佳（~73.7%）。更重要的是24h內(nèi)FUCP-1就會(huì)從體內(nèi)被清除，因此在PDT過程中對正常組織毒性極低。這些優(yōu)點(diǎn)表明，單光子頻率上轉(zhuǎn)換光敏劑FUCP-1，可作為一種理想的光治療平臺(tái)用于深部腫瘤治療。

作者在合成了FUCP-1之后，對FUCP-1的上轉(zhuǎn)換發(fā)光性質(zhì)進(jìn)行了研究。結(jié)果表明，FUCP-1適合用于長期的影像觀察和光子引發(fā)的癌癥治療?；?/span>FUCP-1的光物理性質(zhì)，作者對FUCP-1產(chǎn)生單線態(tài)氧的能力進(jìn)行了分析。作者利用商業(yè)染料DPBF對比了FUCP-1與其非鹵代類似物NRh-1產(chǎn)生單線態(tài)氧的能力，確定了碘原子的重原子效應(yīng)有利于觸發(fā)單光子上轉(zhuǎn)換過程，產(chǎn)生單線態(tài)氧。隨后，作者還研究了溫度對上轉(zhuǎn)換過程的影響，結(jié)果表明提高溫度，有利于上轉(zhuǎn)換過程的發(fā)生。在體外結(jié)果的基礎(chǔ)上，作者對FUCP-1在細(xì)胞內(nèi)產(chǎn)生單線態(tài)氧的水平進(jìn)行了分析。利用SOSG（一種檢測單線態(tài)氧的試劑）確定了FUCP-1上轉(zhuǎn)換過程中產(chǎn)生的ROS就是單線態(tài)氧。

 

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圖3. FUCP-1產(chǎn)生單線態(tài)氧能力的分析（圖片來源：Chem. Sci.）

隨后，作者研究細(xì)胞對FUCP-1的攝取和FUCP-1在細(xì)胞中的定位，并且評價(jià)了體外單光子上轉(zhuǎn)換激發(fā)誘導(dǎo)的細(xì)胞毒性。研究結(jié)果表明，FUCP-1可以很快被腫瘤細(xì)胞攝取，并聚集在線粒體中。毒性研究也表明FUCP-1有很好的生物相容性。這些結(jié)果都顯示FUCP-1有很好的PDT能力。


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 圖4. FUCP-1被腫瘤攝取及在腫瘤中的位置（圖片來源：Chem. Sci.）


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圖5. 毒性評價(jià)（圖片來源：Chem. Sci.）

基于體外的研究結(jié)果，作者進(jìn)一步研究FUCP-1在體內(nèi)對深層腫瘤的PDT效果。通過靜脈注射將FUCP-1注射到移植有4T1腫瘤的小鼠體內(nèi)，結(jié)果表明FUCP-1在腫瘤部位聚集。然后作者評價(jià)了PDT效果，用808 nm照射注射了FUCP-1的腫瘤部位，腫瘤細(xì)胞生長受到抑制。

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圖6. 腫瘤部位成像及體內(nèi)PDT效果（圖片來源：Chem. Sci.）

總結(jié)：大連理工大學(xué)彭孝軍院士課題組基于頻率上轉(zhuǎn)換發(fā)光原理設(shè)計(jì)了一種單光子上轉(zhuǎn)換光敏劑FUCP-1用于深層腫瘤光動(dòng)力治療，這是首次報(bào)道頻率上轉(zhuǎn)換發(fā)光用于光動(dòng)力治療。FUCP-1量子產(chǎn)率高，光穩(wěn)定性好，有利于實(shí)時(shí)監(jiān)控其在體內(nèi)對腫瘤的靶向性；而且24小時(shí)內(nèi)從體內(nèi)排除，系統(tǒng)毒性小。因此，FUCP-1有望作為一種基于光子驅(qū)動(dòng)的深部腫瘤治療手段，為多功能光敏劑的設(shè)計(jì)提供一種理想的分子上轉(zhuǎn)換平臺(tái)。


撰稿人：犟子柳


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